0 引言

与传统放电仅在放电间隙内产生等离子体^[1]不同,大气压等离子体射流(APPJ)具有能够在开放空间产生等离子体、其放电区域的大量活性基团和高能粒子可随气流进入处理区域作用于被处理样品表面^[2]、产生的等离子体宏观温度较低、系统操作安全性高^[3]等诸多优点,因此特别适合材料表面改性^[4-5]、消毒灭菌^[6]、口腔医学^[7-8]、癌细胞处理^[9-10]、皮肤病治疗^[11-12]等多个领域的应用,近年来一直是大气压非热平衡等离子体产生及应用研究的热点之一。

近年来国内外研究学者利用不同电极结构、驱动电源及工作气体下的APPJ发生装置,在APPJ产生及特性^[13-17]、处理体外培养的癌细胞与正常细胞^{[9-10, 18]}、促进活体动物皮肤创伤愈合^[19-21]等多个方面开展了大量探索,并取得了很大的研究进展。其中,在等离子体生物医学应用中,研究人员发现包括细菌、细胞和人体组织等在内的被处理对象往往处于潮湿的环境中,例如细菌与体外培养的细胞只能在特定的培养液中生存、人体组织中含有大量的组织液、伤口表面也有一层液体膜覆盖。当使用等离子体对细胞或组织进行处理时,等离子体不可避免地要首先与液体或湿润的柔软组织发生接触进而发挥其作用^[22]。在这些作用状态下,由于液体和组织的介电常数、导电性、材质、形态等参数与外界空气大不相同,因此等离子体将会表现出与其在外界大气环境传播时不同的特性^[23]。目前针对APPJ光电特性的研究主要集中在自由状态(即无作用对象),而对于APPJ在其他作用状态(即有作用对象,如培养液、皮肤组织等)下的光电特性研究报道还相对较少^[24]。为了在皮肤创伤愈合应用中能够更好地控制和利用等离子体射流,有必要针对培养液、皮肤组织等不同被处理对象对APPJ光电特性的影响机制开展进一步的研究。

本文采用同轴双环电极结构,以中频正弦电源提供驱动电压,在氩气中产生APPJ,分别研究了Ar APPJ在自由状态、处理培养液和处理皮肤组织3种不同作用状态下的基本光电特性、产生发展过程和发射光谱。比较了相同实验条件下,Ar APPJ在上述3种作用状态下光电特性的差异,并结合静电场与气流场仿真结果探讨了不同被处理样品对Ar APPJ光电特性的影响机理,可为等离子体射流医学临床应用中的工作参数调控提供参考依据。

1 实验装置及实验方法

1.1 Ar APPJ发生装置

综合考虑该装置在医学临床应用中的安全性、便利性和经济性,本文采用同轴双环电极结构、以Ar(体积分数为99.999%)作为工作气体来产生APPJ,图1给出了该等离子体射流发生装置的示意图。图中,射流管为20 cm长的石英玻璃管(内径2 mm,外径4 mm)。射流管上部为气体流入口,该管口通过止回阀与流量计以及工作气体气瓶连接。2个电极1和2(铜箔或ITO-PEF透明电极;宽度10 mm,厚度0.15 mm)缠绕在射流管外壁;电极2与下端管口的距离为10 mm,电极1和2之间的距离为16.5 mm,其中电极1接高压,电极2接地。为了尽量减少支架、容器等其他因素对APPJ特性的影响,3种作用状态下,均将用于盛放培养液或皮肤组织的培养皿(内径34 mm,高度10 mm)放置于接地的金属平板支架上。

本文的驱动源选用CTP-2000K低温等离子体实验电源。该电源采用谐振原理产生频率范围为30~70 kHz、输出电压峰值为0~30 kV的正弦高压。实验中通过调节将施加电压频率固定为39.5 kHz。

为了尽可能地降低过大的气体流速和放电形成时对液面抖动的影响,以得到较稳定工作的等离子体射流,根据课题组前期的研究和本文预实验的结果,将Ar体积流量设定为0.5 L/min,射流管下端管口与作用对象表面之间的距离设定为15 mm,通过改变外施电压的幅值来探究管外APPJ射流形态、电压-电流波形以及功率等基本光电特性的变化规律。

图1 Ar APPJ实验装置及测量系统示意图 Fig.1 Schematic diagrams of Ar APPJ device and measurement system

1.2 Ar APPJ作用对象及介电特性测量系统

与自由状态相比,Ar APPJ在处理样品时,被处理物体的介电常数、电导率等特性对等离子体特性及应用有着至关重要的影响,因此需要对作用对象的介电特性进行测量。本文选用体外细胞培养过程中常用的DMEM(Dulbecco’s modified eagle medium)培养液来考查液态物体对Ar APPJ光电特性的影响。此外,由于猪皮取材方便,且猪皮组织结构及成分与人的皮肤组织相近,所以选用市场上购置的新鲜猪皮来探究皮肤组织对Ar APPJ光电特性的影响。实验前,利用数字皮肤水分测试仪(SK-08)测量新鲜猪皮的水分含量为32%,与辛淑君等测量的正常人体皮肤组织含水量相一致^[25]。

为获得培养液和皮肤组织的介电常数,利用Concept 90宽带介电谱测试系统对培养液与猪皮进行检测,其测量方法与常见的电介质材料类似^[26]。一般情况下,为了获取介质材料更多的微观信息,可根据不同的试样选择较宽的温度和频率范围进行测试。本文根据Ar APPJ的实际工作条件,在测试过程中选择的温度和频率范围分别为20~40 ℃和10³~10⁶ Hz。

1.3 Ar APPJ光电特性测量系统

1.3.1 电学特性测量系统

外施电压与回路电流的测量示意图如图1所示,电极两端的电压由高压探头(Tektronix P6015A,分压比为1 000:1)进行测量;管口接地电极处的回路电流由罗戈夫斯基线圈(Pearson Model 2877,输出变比1 V/A)进行测量。电压电流信号分别输入数字示波器(Lecroy WaveSurfer 104MXs-B,采样率为10 GHz,带宽为1 GHz)的两通道进行记录。

由于定义法原理清晰易懂、操作简单,且对放电回路影响较小,因此本文利用该方法对Ar APPJ的放电功率进行计算。该方法的原理为对采集到的电压电流波形进行离散数据积分并计算数个周期的平均功率,该平均功率即为放电功率^[27]。

1.3.2 光学特性测量系统

为了对比Ar APPJ在不同作用状态下的宏观形态,本文利用数码相机(Nikon D7000)拍摄APPJ与不同处理对象相互作用时的图像,见图1。本文在拍摄时,将数码相机放置在距离射流装置30 cm处,设置的曝光时间及ISO值分别为0.1 s和1 000。

此外,为深入探究射流的起始和发展过程,需利用ICCD相机以短曝光时间对其进行拍摄。ICCD相机有内部触发和外部触发2种工作方式,通过外部触发方式可以使相机的拍摄过程与整个放电系统同步,从而可以记录APPJ起始和发展的动态演化过程。本文所用ICCD相机为Andor iStar334(探测器分辨率1 024×1 024,波长范围180~850 nm,最短门宽<2 ns)。以Ar APPJ回路电流为外部触发信号,在过零点时刻触发ICCD相机开始工作,设置覆盖正或负放电的延迟时间后开始拍摄,记录1次正、负放电过程。

最后,本文采用中阶梯光谱仪(Andor,Mechelle5000)和ICCD配合的方法对不同作用状态下的Ar APPJ发射光谱进行测量,如图1所示。中阶梯光谱仪的光谱响应范围为200~900 nm,光纤孔径或入射狭缝为50 µm×50 µm,分辨率可达0.06 nm。在测量发射光谱前,先对光谱仪进行标定,然后将光纤探头放置于射流管外,其水平方向与射流管的距离固定为10 mm,竖直方向上与射流管口的距离可通过步进电机进行调节。

2 实验结果

2.1 培养液与皮肤组织介电常数

图2为培养液与猪皮2种试样相对介电常数ε′随频率f变化的曲线。由图2可见,培养液在39.5 kHz测试频率下的相对介电常数很大(约为27 637),并且温度对相对介电常数值的影响很小,这是因为培养液的主要成分为水,此外还有氨基酸、碳水化合物、无机盐、维生素及其他辅助物质,属于一种导电的液体物质。由于猪皮主要由表皮和真皮组成,其中含有大量的表皮细胞、角蛋白以及胶原纤维等,所以不同温度下,猪皮在39.5 kHz测试频率下的相对介电常数值在5.5~6.6之间,该数值与Gabriel等测量的结果相一致^[28]。由于本文所用的培养液和皮肤组织属于一种复合介质,所以它们的介电特性与常见的电介质材料可能有所不同。

2.2 Ar APPJ基本光电特性

图3为3种作用状态、不同外施电压幅值下的Ar APPJ宏观形态。其中上、下两电极均为ITO-PEF透明电极,图中所标注电压均为峰-峰值U_p-p。

由图3(a)可以看出,自由状态下的Ar APPJ在管内介质阻挡放电(dielectric barrier discharge, DBD)区域含有很明显的细丝,这主要是由于Ar APPJ工作时电离系数与电场强度之间的非线性程度较高,使得其稳定性和均匀性都较差^[29-30]。管内的放电比较剧烈,发出白色的亮光,上电极的射流长度在外施电压幅值为13.5~16.0 kV之间时无明显变化。对于管口外面的射流,当外施电压幅值较低时,射流长度较短,放电较弱,呈现出白光,这是因为该处Ar气浓度较高,发光主要由亚稳态的Ar原子所引起。此外,Ar APPJ在管口处发生分叉,这可能是由于管外空气混入后,其中的O₂分子发生光电离所导致^[2]。随着外施电压逐渐升高到15.0 kV,放电变得较为稳定,管口外的射流长度逐渐增加,形状为针状,距管口外越远,射流越细;靠近管口处的射流为白色,而远离管口的射流头部则呈现蓝紫色,这主要是由下列情况所引起：距离管口越远,Ar气的浓度越低,N₂的浓度越高,电子与N₂分子碰撞概率增加,即N₂分子的电子碰撞激发反应会增强,使得激发态N₂分子的浓度增加,激发态N₂(如C³Π_u-B³Π_g,波长为337.13、357.69 nm等)分子的辐射增强。当外施电压幅值>15 kV时,管外射流长度不但不会继续增加,反而出现变短的现象。

由于培养液的相对介电常数(27 637)和电导率(16.87 mS/cm)均较高,并且液面在受到气流和放

图2 2种试样不同温度下的ε′-f曲线 Fig.2 The ε′-f curves of two samples at different temperatures

电等离子体的共同冲击下会出现晃动,因此当Ar APPJ与培养液作用时(液面与射流下管口的距离为15 mm)会呈现出与自由状态下不同的特征,如图3(b)所示。图中,当外施电压幅值为13.5 kV时,管内DBD区域依然是明显的丝状放电通道;上电极上部的放电区域不再仅局限于电极附近,而是向管内部扩展;管外的射流为白色的剧烈、不稳定的放电等离子体通道,射流等离子体已发展到培养液表面,长度达到15 mm,并在液面上有所扩展,此时等离子体的电子、离子以及活性基团正与液体发生剧烈的反应。随着外施电压幅值的升高,管内DBD放电区域面积增加,放电通道变粗;上电极上部的放电区域继续向管内发展;管外的射流头部与液体表面接触的面积变化很小,但射流变得更加不稳定,放电过程中持续发出“滋滋”的声音。

图3 不同外施电压幅值下的Ar APPJ宏观形态 Fig.3 Ar APPJ images of three interacting states under different applied voltages

图3(c)为与皮肤组织作用时、不同外施电压幅值下Ar APPJ的宏观形态。由图中可以看出,管内放电还是以细丝为主,发出白色的亮光,该现象与自由状态下的Ar APPJ基本相同。随着外施电压幅值的升高,管内DBD放电面积增加。对于管外的射流,当外施电压幅值为13.5 kV时,射流等离子体头部已发展到皮肤组织表面,长度达到15 mm,并沿皮肤组织表面平铺展开。此时,距离管口较近位置的发光为白色,与皮肤组织作用处的发光为紫色。当外施电压幅值进一步升高,管外射流长度维持在15 mm不变,但直径有所增加,并且射流头部与皮肤组织作用的面积也相应增加,射流等离子体与皮肤组织作用处的发光逐渐变为白色,这些变化表明与自由状态相比,皮肤组织对管外射流特性有较大影响。

图4为U_p-p=13.5 kV时、3种作用状态下Ar APPJ的回路电流波形。由图中可以看出管内放电属于典型的DBD放电,总的电流由位移电流叠加放电电流组成,其中位移电流在每个外施电压周期内对称出现,并且在相位上超前外施电压90^°。回路电流波形上叠加很多的毛刺,这是由于Ar APPJ的放电维持电压较高,在电极边缘的尖端处发生电晕放电所导致。对于自由状态和与皮肤组织作用的Ar APPJ,分别如图4(a)和4(c)所示,在每个外施电压正负半周内各有一幅值相近的放电电流主脉冲,这是由介质表面电荷的积累所产生,这些表面电荷能产生与外加电场方向相反的内电场,从而限制了放电电流的增长并阻止了放电由丝状向电弧的过渡。同时,这些表面电荷在1个半周期内的积累可以使下1个半周期内的放电击穿更容易发生^[31]。

当与培养液作用时,Ar APPJ的回路电流表现出了与上述2种作用状态下不同的特征：回路电流也是位移电流和多个放电电流的叠加,但是在电压上升沿过零点处有1个正的电流脉冲,随后紧接着出现1个负的电流脉冲;在电压下降沿过零点处先出现1个负的电流脉冲,随后出现1个正的电流脉冲,如图4(b)所示。

2.3 Ar APPJ产生和发展过程

图5—图7是用ICCD相机以μs量级的曝光时间拍摄的U_p-p=13.5 kV时、3种作用状态下Ar APPJ的产生发展过程,其中图5(a)、6(a)、7(a)分别是从图4(a)、(b)、(c)波形中提取的1个完整电压周期数据。图中及文中正、负放电分别是指放电电流脉冲为正和负的放电阶段。

图4 不同作用状态下的Ar APPJ电压电流波形 Fig.4 Voltage-current waveforms of Ar APPJ under different interacting states

图5(b)为自由状态下Ar APPJ的正、负放电ICCD图像,其中左图为射流管的整体图像,曝光时间为整个放电脉冲持续时间,增益设为4 095。由于Ar APPJ的电流波形具有一定的随机性,所以在ICCD上的累计次数均只设为1次。从图中可见,Ar APPJ在DBD区域为1根明亮的放电细丝,在2个电极处表现为扭动和分散的传播形态,说明Ar APPJ在电极处是沿着介质管壁向前发展的。为了观察管外射流的形态,将ICCD相机镜头聚焦在管口(曝光时间设置为整个放电脉冲持续时间,增益设为4 095),在相同的触发条件下拍摄管口外部的图像,如右图所示。由图中可以看出,Ar APPJ在正、负放电下存在明显的极性效应,即正放电下射流管外

图5 自由状态下Ar APPJ正负放电ICCD图像 Fig.5 ICCD images of positive and negative discharge in free standing Ar APPJ

APPJ的发展长度大于负放电。在前面已提到,当高压电极位于上游时,要形成下游APPJ需首先中和地电极处管内壁上所沉积的异性表面电荷。因此,正放电1或负放电1如需产生管外射流需要首先中和上述的异性电荷,并可能已在地电极处的管内壁上沉积一部分此次放电所产生的表面电荷,限制了放电的发展;而正放电2或负放电2则无需再次中和正放电1或负放电1已经中和的异性电荷。由于电子的迁移率和扩散率都远大于正离子,随着负放电发展,电子易于沿着电场方向穿过地电极而进入地电极的下游区域,也就是说相比于负放电前地电极处所沉积的正介质表面电荷,在正放电前其上的负介质表面电荷少得多,因此正放电下在地电极处的管内壁上所需中和的电荷数量较负放电下少很多,也就使得正放电下地电极下游的APPJ的发展长度较长。

图6(b)为与培养液作用时Ar APPJ的正、负放电ICCD图像,由图中所示的射流管整体图像中可见,Ar APPJ在管内DBD区域、地电极下端以及管

图6 与培养液作用时Ar APPJ正负放电ICCD图像 Fig.6 ICCD images of positive and negative discharge in Ar APPJ interacting with culture medium

口外部均为1根明亮的放电细丝。由于地电极下游及管外的Ar APPJ是形成于管内丝状DBD的发展推进,当管内的正放电1和负放电2电流峰值较低时,这意味着此时管内DBD放电强度较弱,从而导致管外的射流发光较弱。此外,当与培养液作用时,正、负放电下,管外射流均能发展到液体表面,这一方面说明培养液对管外射流的发展产生了一定的影响,另一方面也意味着在处理培养液时,射流等离子体中的活性成分将有更多的时间与培养液发生反应。

图7(b)为与皮肤组织作用时的Ar APPJ正、负放电ICCD图像,其拍摄参数与自由状态相同。从左侧所示的射流管整体图像中可见,Ar APPJ在DBD区域为1根明亮的放电细丝,在2个电极处也是表现为扭动和分散的传播形态,说明此作用状态下Ar APPJ在电极处也是沿着介质管壁向前发展的。管外射流的形态如右图所示,由图中可以看出,正放电1和2下射流管外APPJ的发展长度大于负

图7 与皮肤组织作用时Ar APPJ正负放电ICCD图像 Fig.7 ICCD images of positive and negative discharge in Ar APPJ interacting with skin tissue

放电1和2的长度,意味着此时Ar APPJ在正、负放电下也存在着极性效应。

2.4 Ar APPJ发射光谱

图8为3种作用状态下,Ar APPJ管外沿轴线方向、管口处的发射光谱。曝光时间和增益分别设定为5 ms、4 095;3种作用状态下,Ar APPJ的气体体积流量为0.5 L/min,U_p-p=13.5 kV。

由图中可以看出,3种作用状态下,管口处Ar APPJ中激发态粒子、活性基团的种类是基本相同的,仅在相对强度上有很大的差别。此外还可以发现,Ar APPJ的主要成分为激发态氩原子(ArⅠ)、第二正带系氮分子(SPS, N₂: \({{C}^{3}}{{\Pi }_{u}}-{{B}^{3}}\Pi _{g}^{{}}\))、OH自由基(OH: \({{A}^{2}}\Sigma _{{}}^{+}-{{X}^{2}}{{\Pi }_{g}}\))以及激发态的氧原子(O: 3⁵P-3⁵S)。有研究结果表明^[32],自由基OH和激发态O原子是具有强氧化性的活性粒子,容易与其他物质发生反应形成各种活性基团,从而在生物医学领域应用中发挥着非常重要的作用。

进一步,图9给出了3种作用状态下,管外Ar APPJ中OH(309 nm)、N₂(337.13 nm)、Ar(772.37 nm)

图8 不同作用状态下射流管口处的Ar APPJ发射光谱 Fig.8 Emission spectrum of Ar APPJ at tube nozzle under different interacting states

以及O(777.53 nm)4条代表性谱线辐射强度沿射流管轴向变化的趋势图。

由图9(a)可见,自由状态下的Ar APPJ中OH自由基、激发态Ar原子和激发态O原子的谱线强度在射流管口处出现最大值,然后随着与管口距离的增加而逐渐降低,直到在射流头部变得最低。N₂

图9 不同作用状态下管外射流中4条谱线的相对强度随距离变化曲线 Fig.9 Curves of four spectral lines in outer Ar APPJ under different interacting states

的谱线强度随着与管口距离的增加则出现先升高后降低的变化趋势。这些现象出现的原因为：由于射流管口外面空气存在N₂,使得ArⅠ与其发生碰撞电离而被消耗,这使得ArⅠ、OH自由基和激发态O原子数量减少的同时,N₂的数量出现增加。随着与管口的距离的增加,空气中N₂的浓度相应增加,能够激发N₂的ArⅠ越来越少,因此N₂谱线强度又出现逐渐降低的趋势。

而对于与培养液作用下的Ar APPJ,由图9(b)可以看出,OH自由基谱线的相对强度在从管口至培养液表面的整个距离中基本保持不变。激发态O原子与激发态Ar原子谱线强度的变化趋势类似,均是随着与管口距离的增加先增加,在距管口9 mm处达到最大值,随后逐渐降低,虽然在培养液表面处有所降低,但依然保持一定的强度。在此作用状态下,一方面由于管外的射流放电强度随与管口距离的增加而增强,另一方面由于管外大气压N₂数密度较大,当气流在液面形成凹陷时,N₂分子可以扩散填充该空区^[33],因此N₂的谱线强度随着与管口距离的增加而逐渐升高,并在培养液表面处达到最大值。

当与皮肤组织作用时,Ar APPJ中OH自由基和激发态O原子的谱线强度在射流管口处出现最大值,其中OH谱线强度随着与管口距离的增加而降低,直到在皮肤组织表面处变得最低;激发态O原子的谱线强度也随着与管口距离的增加而降低,但降低速度缓慢,直到在皮肤组织表面处还具有一定强度。与管口处相比,激发态Ar原子的谱线强度在距管口3 mm处有所增加,然后随着与管口距离的增加而逐渐降低,直到在皮肤组织表面处降到最低。N₂的谱线在管口处及距管口3 mm处的强度相差不大,在6~15 mm处随着与管口距离的增加而逐渐升高,如图9(c)所示。

3 分析与讨论

由图3—图7可知,在相同实验参数下、与培养液或皮肤组织作用时,射流管内外的Ar APPJ宏观形态、回路电流波形、产生发展过程与自由状态相比,均有明显的变化。为了在理论上对比分析3种作用状态下的回路电流波形,本文建立了Ar APPJ回路的等效电气模型^[34-35],如图10所示。其中,C_d1和C_d2为两电极内侧阻挡介质(石英玻璃管)的等效电容;管内的放电等离子体由1个阻容并联回路(C_p和R_p)等效;管外的等离子体射流可用可变的阻容并联回路(C_j和R_j)表示;APPJ作用对象也可用阻容并联回路(C_s和R_s)等效。

当Ar APPJ处于自由状态时,管外的放电较弱,管外射流和未击穿空气分别为阻容性和容性负载,管口地电极处的回路电流主要为管内DBD放电产生。当Ar APPJ处理皮肤组织时,管外射流和皮肤组织均为阻容性负载,皮肤组织阻抗较大,管口地电极处的回路电流主要为管内DBD放电产生。当Ar APPJ处理培养液时,管外形成明显剧烈的放电等离子体通道,放电通道阻抗减小,且培养液电导率较高,阻抗也较小,管外射流可能通过培养液与管口地电极形成了闭合回路,进而在管口地电极处产生反向的电流。

此外,表1给出了Ar APPJ在3种作用状态下其他光电特性参数的对比结果,其中U_p-p=13.5 kV,体积流量为0.5 L/min。其中,4种典型自由基或激发态原子的相对强度均为与距管口15 mm处的强度值。由表中数据可见,Ar APPJ与皮肤组织作用时的放电功率与自由状态下相差不大,但与培养液作用时的放电功率明显增加。此外,与培养液和皮肤组织作用时,射流等离子体中OH自由基、第二正带系N₂、激发态Ar和激发态O原子相对强度均比自由状态下升高,其中,OH自由基相对强度分别提高71.5、3倍,激发态O原子相对强度分别提高2 771、4.3倍。需要说明的是,本文用发射光谱仪测量得到的只是OH和O的激发态,仅能进行定性分析,无法对OH自由基和O原子进行定量检测,APPJ中OH自由基和O原子数密度的定量测量可采用激光诱导荧光法诊断^[36-37]。

针对Ar APPJ在不同作用状态下光电特性之间的差异,本文推测：与自由状态相比,管口外所放置的具有高介电常数的液体或固体物质(培养液或皮肤组织),不仅会对管内外外施电场的分布特性产生影响,也可能会引起管外工作气体流体特性的变化,进而影响管内外放电等离子体的产生与发展过程。基于上述推断,本文对APPJ在不同作用状态下静电场和流场分布进行了数值仿真。

利用COMSOL Multiphysics 5.1软件建立图1所示的同轴双环电极结构二维轴对称模型(横轴与纵轴为模型尺寸),利用有限元法,选用该软件中的静电场模块耦合求解等离子体的连续性方程、能量方程及泊松方程,分别对U_p-p=13.5 kV时3种作用状态下,APPJ的外加电场强度分布进行数值仿真计算,电场云图如图11所示。其中根据实际接线情况,将3种作用状态下的支架设置为接地。

由图中可见,与自由状态相比,管外培养液和皮肤组织的设置对管内外的电场分布产生了一定的影响,但与培养液和皮肤组织作用时的电场强度分布之间相差不大。

图10 Ar APPJ的等效电路模型 Fig.10 Equivalent circuit of Ar APPJ under different interacting states

表1 Ar APPJ在不同作用状态下的参数对比 Table 1 Parameters comparison of Ar APPJ under different interacting states

此外,本文分析了沿中心轴线方向、从管口至15 mm处1条直线的电场强度值的变化趋势,如图12所示。

由图中可以发现,3种作用状态下的管外电场强度均随与管口距离的增加而增加,并在15 mm处达到最大值。非常明显地,与自由状态相比,培养液和皮肤组织的设置均使Ar APPJ的管外电场强度得到明显增强,这是由于培养液和皮肤组织的相对介电常数大于气体的相对介电常数所导致。根据Norberg等关于等离子体射流与不同相对介电常数物体相互作用以及等离子体射流与含水组织相互作用的仿真研究结果可知,随着作用对象相对介电常数的增加(从ε_r=2到ε_r=80,再到金属的无穷大),电

图11 不同作用状态下的Ar APPJ电场分布图 Fig.11 Electric field distribution of Ar APPJ under different interacting states

极与物体表面间形成的等离子体通道中的电离波速度、电子温度T_e、电子数密度n_e、电子碰撞产生粒子数S_e、OH自由基数密度、O原子数密度以及N₂^*数密度均有所增加。此外,当作用对象相对介电常数较低时,有利于等离子体在物体表面形成水平方向的表面电离波;而作用对象相对介电常数较高时,将有利于在等离子体与物体表面之间形成导电性通

图12 不同作用状态下的管外电场强度变化曲线 Fig.12 Curves of electric field intensity outside tube under different interacting states

道,放电发生收缩^[24,38]。结合他们的仿真结果可知,管外电场强度的增加将使得电子获得的能量提高,流注向前发展的速度加快;另外,电子或各种粒子的能量提高,与水蒸气或氧气发生弹性碰撞的几率增加,所以与自由状态相比,APPJ在与培养液和皮肤组织作用时的OH自由基和激发态O原子相对强度也都是增加的。由于培养液和皮肤组织与射流管口的距离较远,所以等离子体处理二者时的电场强度分布相差不大。

最后,基于上述的电极结构二维轴对称模型,本文还利用ANSYS Fluent 16.0软件中的多组分、VOF两相流界面捕捉算法求解连续性方程、N-S控制方程、组分运输方程及层流方程,分别对体积流量为0.5 L/min、3种作用状态下,射流管内外工作气体的摩尔浓度比值分布进行了数值仿真计算,结果如图13所示。

由图13(a)可见,自由状态下,由于气体体积流量较小,且密度较大,因此Ar由管内进入大气后会一直向下扩散。当管口下端设置培养液时,Ar到达液体表面后,由于气体流动而对液面产生扰动,因此在液面可观察到明显的凹陷。随后气体沿液面水平方向铺开,如图13(b)所示。此时,当放电产生时,射流等离子体与液面的作用面积较自由状态下增大。当管口下端设置皮肤组织时,Ar到达皮肤组织表面后也会沿水平方向铺开,如图13(c)所示。当放电产生时,射流等离子体也将沿皮肤组织表面水平发展。这些仿真结果与实验所观察到的现象是一致的。

综合实验测量、APPJ等效电路模型以及静电场和流场数值仿真的结果分析可知,与自由状态相比,

图13 不同作用状态下的工作气体摩尔浓度比值分布图 Fig.13 Molar concentration distributions of working gas under different interacting states

被处理对象对管外射流光电特性的影响主要体现在3个方面：一方面,等离子体射流头部在水平方向的直径增加。这种现象是由于被处理样品的相对介电常数较大、其临近的气体承受电压变高,以及表面充电所引起^[39-40]。此外,由于培养液与金属较为类似,较高的电导率导致液体表面不容易积累静电荷;较高的相对介电常数会使电离波在接近液面时,电离波头部与液面之间的电场将得到加强,两者均会引起放电强度的增加。另一方面,等离子体射流头部在水平方向上工作气体的摩尔浓度变大以及电场强度增强共同作用,使得射流头部产生的活性自由基的相对强度增加。最后,由于培养液为液态,与自由状态和与固体的皮肤组织作用相比,它在气流与放电等离子体的共同作用下液面会出现振动,产生随机的振动波会对工作气体产生反作用力,使得管外气流状态发生变化,进而使管外射流形态发生变化^[39]。

4 结论

1）在相同的实验参数下(U_p-p=13.5 kV,气体体积流量为0.5 L/min),与自由状态相比,Ar APPJ与培养液或皮肤组织作用时的宏观形态、回路电流波形、正负放电ICCD图像以及发射光谱谱线相对强度均有非常明显的变化,这些结果说明不同的被处理物体对管内外APPJ的放电形态、产生发展过程有不同的影响效果。

2）APPJ等效电路、静电场与流场数值仿真结果表明,与自由状态相比,管口外不同介电常数和形态被处理对象的设置,不仅会使管外外加电场强度得到明显增强,也会引起管外工作气体摩尔浓度分布的变化,从而使Ar APPJ在与培养液作用时表现出与自由状态和与皮肤组织作用时不同的光电特性。而培养液表面由于在气流与等离子体共同作用下产生的振动波对工作气体具有反作用力,可能会对管外气流状态产生影响,进而影响等离子体射流的形态及发展过程。该因素后续可通过纹影仪、力学仪器等设备进行验证。

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