0 引言

在传统化工产业中,甲烷（CH₄）重整是大规模制氢的主要方式。其中,80%~85%为甲烷水蒸气重整制氢,从20世纪20年代发展至今,该技术已经十分成熟^[1]。甲烷与水蒸气的反应是一个强吸热反应,反应需要高温高压条件,因此能耗及成本较高;甲烷部分氧化是一个温和的放热反应（反应焓ΔH⁰= -36 kJ/mol）,因此无论是在研究领域还是在工业应用上,都引起了越来越多的重视。与甲烷水蒸气重整相比,甲烷部分氧化制氢可节约能耗10%~15%,同时设备投资可降低25%~30%^[2]。

由于甲烷分子的碳氢键（C–H）稳定,因此传统的甲烷重整制氢技术往往需要添加催化剂,而催化剂的成本较高,存在硫中毒、积碳失活等缺点,且大多在高温条件下（>500 ℃）才能发挥作用^[3-5]。同时,传统的制氢技术设备复杂,启动时间长,很难在燃料电池、车载制氢等方面进一步推广^[6]。

近年来,利用等离子体促进甲烷转化的技术受到了国内外学者的广泛关注,介质阻挡放电^[7-9]、电晕放电^[10]、射频放电^[11]、辉光放电^[12-13]等多种等离子体发生方式重整甲烷的效果得到了广泛研究。然而它们也存在各自的不足,如：电晕放电产生的等离子体主要分布在极不均匀的强电场附近,局部放电处理面积小,放电较弱,因而难以实现大规模的工业化应用;而介质阻挡放电对电极光滑程度要求较高,放电过程对气体有较明显的加热作用,因此其能量利用率有待于提高^[14-15]。为克服这些问题,滑动弧放电等离子体开始逐步得到重视,这种放电方式兼具高温等离子体能量密度高和低温等离子体选择性好、能量利用率高的优点,可在常温常压下运行。其中约80%的能量用于产生低温等离子体,电子温度>10⁴ K,而宏观气体温度仅约为200 ℃^[16]。滑动弧等离子体已经开始应用于多个领域,包括烃类重整^[4,16-20]、有机污染物处置^[21]、硫化氢（H₂S分解）^[22]、助燃^[23]、表面清洁或改性^[24]等。

本文采用新型磁场和切向气流协同驱动的旋转滑动弧反应器对甲烷部分氧化重整制氢进行实验研究,分析空气载气下,磁旋滑动弧的电弧图像、伏安特性、电场强度以及电导率等物理特性,并在此基础上研究过量空气系数对重整效果的影响。

1 实验装置及原理

旋转滑动弧放电等离子体实验系统见图1,该系统主要由进气系统、滑动弧反应器、直流电源、气相色谱仪、示波器、高速摄影仪等装置组成。进气体积流量通过质量流量控制器（CS200,七星华创）来控制,气体在预混箱混合均匀后进入装有硅胶干燥剂的锥形瓶进行干燥,然后通入滑动弧反应器中进行反应,反应后的气体由气袋收集后通过气相色谱仪（GC9790A,福立仪器）进行检测,气体产物的体积流量通过转子流量计测量。滑动弧反应器所需的10 kV直流电由直流电源（WWL-SS气体放电电源,380 V/10 kV,扬州双鸿电子）提供,电路中外加40 kΩ的负载电阻。电弧放电的电参数采用Tektronix TDS2024示波器进行测量,电弧运动的图像通过HG-100K高速摄影仪拍摄。

滑动弧反应器的结构和尺寸在文献[25]中已有详细介绍。气流从环形空腔通过3个切向进气口进

图1 滑动弧等离子体实验系统图 Fig.1 Schematic of gliding arc plasma experimental setup

入滑动弧反应器内,从而形成旋转气流。内电极接高电压,外电极接地。外电极外部为环形磁铁,磁感应强度约为0.2 T,磁场方向平行于反应器方向。在高电压作用下,气体在2个电极间距最小处被击穿,形成放电电弧。在旋转气流的推动下,放电电弧会围绕内电极呈螺旋上升趋势,电弧自锥形电极根部运行至锥形电极顶部,该过程在极短的时间内完成。此外,电弧在磁场中会受到切向的洛伦兹力,从而使得电弧绕内电极快速旋转。与传统的刀片式滑动弧^[16,19,21]相比,旋转滑动弧产生的等离子体区域是3维的,更加稳定,同时增大了反应物的停留时间和与等离子体之间的接触面积,因此更有利于反应的充分进行。

2 空气载气下电弧图像及电参数分析

2.1 电弧图像分析

实验采用高速摄影仪,对空气体积流量分别为2 L/min、8 L/min、16 L/min时的电弧运动图像进行了测量和分析。通过计算可得3种空气体积流量下空气在反应器内的停留时间分别为88.73 ms、22.18 ms和11.09 ms。图2为1个旋转周期内3种空气体积流量下的电弧合成图。由图2可以看出,电弧不在极间距最小处,而是在内电极顶端附近的某一平面内按顺时针方向稳定地旋转。这是由于在切向气流和洛伦兹力的协同作用下,电弧起弧后会迅速移动到内电极的顶端,并在内电极顶端附近旋转;大量的等离子体在内电极顶端平面处产生,使得此处活性粒子密度增大、温度升高,进而使得电导率升高,电弧稳定在此平面内旋转。在这种情况下,旋转电弧还会出现外触点漂移现象。

空气体积流量分别为2 L/min、8 L/min、16 L/min时,旋转电弧的转速分别约为87 r/s、111 r/s和80 r/s。当空气体积流量由8 L/min增大到16 L/min时,旋转电弧的转速不升反降,电弧的形态发生了明显变化：弧长明显降低,直径明显增大;此外,从图2中也可以看出,电弧内触点所环绕的圆环增大。这是由于随着空气体积流量的增大,电弧区域的热量耗散逐渐增大,当达到一定值时,电弧将无法维持较长的弧长,因此电弧位置下降,电弧弧长变短。此外,当空气体积流量为2 L/min时,电弧依然可以稳定旋转并保持较长的电弧长度,而较长的电弧长度表明等离子体区域更大,从而更有利于反应的充分进行。而在传统的刀片滑动弧中,必须以较高的空气体积流量（如10 L/min）来维持电弧的运行^[18],反应物停留时间较短,因此不利于反应的进行。上述特点使得磁旋滑动弧比传统刀片式滑动弧更加适合工业应用,可适用的体积流量范围也更大。

为进一步研究电弧的其他物理特性,根据高速摄影所得的图像,对不同工况下的电弧长度和假想直径进行了分析总结,见表1。值得一提的是,对于电弧长度和电弧直径,还没有相应的仪器可以进行直接测量,表1中的数值均是通过对大量的电弧图像进行画线求平均所得^[26]。电弧长度和电弧直径会直接影响放电电压、电流、放电功率、电流密度、电导率等参数。

2.2 电参数分析

2.2.1 伏安特性分析

采用示波器对空气体积流量分别为2 L/min、8 L/min和16 L/min时滑动弧放电的电参数进行了测量和分析。图3为空气体积流量为2 L/min时电弧放电的电参数图像。由图3可以看出,电流与电压成反比,放电功率与电压成正比。此时,电压电流波形很稳定,周期约为11 ms,并未出现电压急剧降低的情况,说明此时并无重新击穿,而是电弧形成后绕内电极为中心稳定旋转。根据高速摄影图像分析的结果,此时电弧旋转转速约为87 r/s,则旋转周期约为11.5 ms,和此时的电压电流波形变化周期相近。电压和电流随电弧弧长的变化而变化,最大电压为1 440 V,平均电压为1 159.6 V;最大电流为238 mA,平均电流为230.9 mA。放电功率与电压以及弧长的变化成正比,当电弧长度最长时,放电功率达到最大的325 W,平均功率为267.2 W。

根据示波器所测得的不同空气体积流量下的

图2 不同空气体积流量下每旋转周期电弧合成图 Fig.2 Composite image of arc per rotation period under different air flow rates

图3 空气体积流量2 L/min时滑动弧放电电参数 Fig.3 Electrical parameters of gliding arc discharge under 2 L/min air flow rate

伏安特性,计算得到平均电流、平均电压和平均功率如表2所示。对比表1中数据可知,放电电压与电弧长度成正比,与电弧直径成反比。

2.2.2 其他电参数分析

定义电弧电流密度J和单位长度功率P_u为：

\(J=\frac{I}{{\text{ }\!\!\pi\!\!\text{ }}/{\text{4}{{d}^{\text{2}}}}\;}\) (1)

\({{P}_{\text{u}}}=\frac{P}{l}\) (2)

式中：\(d\)和\(l\)分别为电弧直径和电弧弧长,cm;\(P\)为电弧放电功率,W。在此基础上,定义电弧电场强度E^[27]和电导率σ为：

\(E=U/l\) (3)

\(\sigma =J/E\) (4)

式中U为电弧电压。

根据上述定义,3种空气体积流量下分析所得的参数如表3所示。等离子体的非平衡度对其内部的化学反应有着至关重要的影响,非平衡度与电场强度、气体种类、电子温度及气体压力有关。在大气条件下,增加非平衡度的主要手段是提高电场强度^[28]。本实验工况下所得电场强度最高为322.1 V/cm,与汪宇等人^[29]采用刀片式滑动弧所得的数值模拟及实验结果（300~400 V/cm）接近。在滑动弧放电装置中,由于电弧和气流的强烈掺混,电场强度E的值比普通电弧等离子体发生器中的E要大得多^[30]。就能量利用率而言,当空气体积流量为8 L/min时,尽管平均功率最高,但是其单位长度功率却最小,这意味着此时的能量利用率最高。当空气体积流量为16 L/min时,电流密度和电导率均有较明显的下降,这与该工况下电弧长度变短、电弧直径增大有直接的关系。

此外,电子温度是决定等离子体是否达到局部热力平衡的重要参数,高能电子与气体分子或自由基的碰撞是等离子体区域中反应的重要途径。本文采用BOLSIG+软件对滑动弧等离子体电子分布的Boltzmann方程进行求解,用体积分数为78%的N₂和体积分数为22%的O₂进行混合来模拟空气,根据碰撞截面数据以及相应的折算电场强度值^[31]计算得到不同工况下的电子温度（见表3）。3种空气体积流量下,电子温度相差不大,均接近1 eV,与Fridman等人^[15]的研究结果相符。这种等离子体具有较高的电子温度（约1 eV）和较低的宏观气体温度（约2 300 K）^[32],因此可以在保持低能耗的同时,在较大空气体积流量下保持高效率。

3 甲烷部分氧化制氢实验结果分析

引言中提到,甲烷部分氧化反应是一个温和的放热反应,故其能量利用效率要高于其他重整方式。

表1 不同空气体积流量时的电弧长度和电弧直径 Table 1 Arc length and diameter under different air flow rates

表2 不同空气体积流量下电测量信号的比较 Table 2 Comparison of electric measurement signal under different air flow rates

表3 3种空气体积流量下其他电参数的比较 Table 3 Comparison of other electrical parameters under three air flow rates

本文采用这种新型的磁旋滑动弧对其促进甲烷部分氧化制氢的性能进行了试验。通过上述分析可知,空气体积流量为8 L/min时电弧长度最长,能量利用率最高,因此本文选定CH₄和空气的总体积流量为8 L/min,以考察过量空气系数对甲烷部分氧化重整制氢的影响。

3.1 反应性能评价

过量空气系数α定义为

\(\alpha =\frac{{{q}_{\text{0}}}}{0.5{{q}_{\text{1}}}}\) (5)

式中：q₀为氧气(O₂)体积流量;q₁为甲烷体积流量。

定义甲烷转化率为η,氢气（H₂）选择性为S₁,一氧化碳(CO)选择性为S₂,其他副产物（设为X）选择性为S_X,各评价指标计算式为：

式中：\({{{q}'}_{1}}\)为反应后甲烷的体积流量;\({{q}_{2}}\)为生成H₂的体积流量;\({{q}_{3}}\)为生成CO的体积流量;\({{q}_{X}}\)为反应后X的体积流量;m为X分子中碳原子的个数。

3.2 实验结果分析

在电源电压为10 kV,甲烷和空气总的体积流量保持8 L/min的条件下,考察CH₄转化率和H₂选择性随过量空气系数的变化情况,结果见图4。

在反应区中,甲烷分解可通过2种途径进行^[17],一是等离子体中的高能电子(e)直接轰击甲烷分子,使甲烷分解

\(C{{H}_{4}}+e\to C{{H}_{\text{3}}}+H+e\) (10)

二是甲烷分子与氧气离解出的活性基团反应：

\(C{{H}_{4}}+O\to C{{H}_{3}}+OH\) (11)

\(C{{H}_{4}}+O\to HCHO+{{H}_{2}}\) (12)

由图4可以看出,CH₄转化率先随过量空气系数的增加而增加,当过量空气系数为1.6时,转化率达到了100%,当过量空气系数>1.8之后,CH₄转化率开始略微降低。上述结果说明,在此反应器中,富氧环境有利于甲烷的完全转化,但是空气含量不宜过高,当过量空气系数>1.8之后,由于甲烷浓度过低,反而使得反应的激烈程度降低,因此不利于甲烷的转化。

等离子体区域中产生的氢原子可进一步与甲烷分子或其他中间产物碰撞生成氢气^[33]：

\(H+C{{H}_{4}}\to C{{H}_{3}}+{{H}_{2}}\) (13)

\(H+C{{H}_{3}}\to C{{H}_{2}}+{{H}_{2}}\) (14)

\(H+{{C}_{2}}{{H}_{6}}\to {{C}_{2}}{{H}_{5}}+{{H}_{2}}\) (15)

此外,氢气还可以通过等离子体中自由基的互相结合产生^[34]：

\(C{{H}_{\text{3}}}+C{{H}_{\text{3}}}\to {{C}_{2}}{{H}_{\text{4}}}+{{H}_{2}}\) (16)

\(C{{H}_{2}}+C{{H}_{\text{2}}}\to {{C}_{2}}{{H}_{\text{2}}}+{{H}_{2}}\) (17)

H₂的选择性随过量空气系数的增加也是先升后降,当过量空气系数为1.2时,H₂的选择性达到最高值42.42%;在过量空气系数>2.2之后,H₂的选择性急剧下降,这是因为随着氧含量的增加,更多的氢原子自由基通过反应(18)而泯灭,开始有水蒸气生成（实验过程中也观察到了水雾的产生）

\(H+OH\to {{H}_{\text{2}}}O\) (18)

图5为CO、CO₂、C₂H₂、C₂H₄、C₂H₆等副产物随过量空气系数的变化。当过量空气系数<1.6时,CO的选择性远高于CO₂,且两者均随过量空气系

图4 CH₄转化率和H₂选择性随过量空气系数的变化曲线 Fig.4 Variation of CH₄ conversion and H₂ Selectivity as a function of excess air coefficient

图5 副产物选择性随过量空气系数变化曲线 Fig.5 Variation of by-products selectivity as a function of excess air coefficient

数的增加而增加,C₂H₂、C₂H₄和C₂H₆选择性较低。当过量空气系数>1.8时,3者的选择性几乎为零,这是因为随着过量空气系数的增加,甲烷产生的活性基团聚合生成碳二烃产物的几率变小,而是更多的通过反应(19)—(22)被氧化生成CO和CO₂^[17],从而也导致了CO和CO₂选择性的升高：

\(C{{H}_{3}}+O\to HCHO+H\) (19)

\(HCHO+O\to OH+CHO\) (20)

\(CHO+O\to OH+CO\) (21)

\(CHO+O\to H+C{{O}_{2}}\) (22)

值得注意的是,根据前面对选择性的定义,理论上H₂和CO的选择性应接近1:1,但对比图4和图5可知,当过量空气系数较低时,该比值接近1:1,随着过量空气系数的增加,CO的选择性要越来越高于H₂的选择性。这是由于,在反应区中,甲烷同时发生裂解耦合和部分氧化这2个反应,当氧气浓度较低时,前者起主导作用,而随着氧含量的增加,更多的甲烷会发生部分氧化反应。

表4 低温等离子体促进甲烷部分氧化重整效果对比 Table 4 Performance comparison of non-thermal plasma assisted methane partial oxidation

表4对采用不同类型等离子体反应器促进甲烷部分氧化重整效果进行了总结对比^[9,17,35-37]。从表4的结果可以明显看出,与介质阻挡放电相比,滑动弧放电在处理量（进气体积流量）方面要高1~2个数量级;而与传统刀片式滑动弧相比,本文所采用的磁旋滑动弧能够得到更高的甲烷转化率。在本文的实验条件下,过量空气系数为1.6~1.8时的甲烷部分氧化重整效果最好,甲烷转化率达到100%,同时H₂和CO的选择性均保持在较高水平。

4 结论

1）空气环境下,当空气体积流量分别为2 L/min、8 L/min、16 L/min时,电弧均可在旋转气流和洛伦兹力的协同作用下稳定旋转,转速分别约 为87 r/s、111 r/s和80 r/s。在16 L/min的空气体积流量下,电弧形态发生了明显变化,即弧长明显降低,且直径明显增大。

2）示波器测得空气环境下的电压、电流波形十分稳定,存在固定的旋转放电周期,放电电压与电弧长度成正比,与电弧直径成反比。电弧长度和电弧直径对电流密度、电场强度、电导率等参数有较大影响。空气体积流量为8 L/min时,滑动弧放电的能量利用率最高。

3）甲烷部分氧化重整实验中,当空气和甲烷总体积流量为8 L/min时,CH₄转化率和H₂选择性均随过量空气系数的增加而先升后降,当过量空气系数为1.6时,CH₄转化率可达100%,H₂的选择性最高为42.42%。重整副产物中,CO和CO₂含量较高,C₂H₂、C₂H₄和C₂H₆含量较少。

编辑 曾文君 何秋萍

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