大气压针-板介质阻挡放电丝的时空演化

Spatial-temporal Evolution of Dielectric Barrier Discharge Filament in Pin-to-plate Geometry at Atmospheric Pressure

李雪辰, 张琦, 楚婧娣, 李霁媛, 贾鹏英

河北大学物理科学与技术学院河北省光电信息材料重点实验室,保定071002

LI Xuechen, ZHANG Qi, CHU Jingdi, LI Jiyuan, JIA Pengying

State Key Laboratory of Photo-electronics Information Materials of Hebei Province, College of Physics Science and Technology, Hebei University, Baoding 071002, China

  • 李雪辰1976—,男,博士,教授,博导,等离子体物理省重点学科学术带头人。河北大学等离子体物理硕士点负责人。主要从事气体放电、等离子体光谱诊断、斑图动力学和气体放电等离子体数值模拟方面的研究,E-mail: plasmalab@126.com

  • 张 琦(通信作者)1992—,女,硕士生,主要从事大气压下介质阻挡放电特性的研究工作,E-mail: zhangqi694762@126.com

基金项目: 国家自然科学基金(11575050; 10805013); 河北省自然科学基金(A2015201199; A2015201092); Project supported by National Natural Science Foundation of China (11575050, 10805013), Natural Science Foundation of Hebei Province (A2015201199, A2015201092);

摘要

为了分析在小间隙下介质阻挡放电丝的生成机理,以体放电和沿面放电为研究对象,探讨了其在流光放电机制下的形成过程。采用针-板介质阻挡放电装置,在大气压氩气中形成了稳定的放电。利用电学和光学方法,研究发现,随外加电压的增加放电由单丝发展为多丝,在此过程中,发光脉冲的强度增加,且半周期的发光脉冲个数也增加。对于正半周期放电的起始电压,发现其随氩气体积流量的增加而增加,随外加电压峰值的增加而减小。在纳秒曝光时间尺度下,利用高速相机对单丝放电在一个外加电压周期的时间演化过程进行了研究。发现该介质阻挡放电由气隙中的体放电和电介质板上的沿面放电两部分组成。不论电压正半周期还是电压负半周期,体放电均源于正流光机制,而沿面放电的机制与电极的极性有关。瞬时阴极上的沿面放电对应正流光传播过程,而瞬时阳极对应负流光机制。

关键词 : 大气压放电; 介质阻挡放电; 丝状放电; 流光机制; 时空演化;

DOI:10.13336/j.1003-6520.hve.20170527018

ABSTRACT

In order to analyze the formation mechanism of the dielectric barrier discharge filament in the small gap, the discharge forming process of streamer discharge mechanism was studied by taking volume discharge and surface discharge as the research object. After using a dielectric barrier discharge device in a pin-to-plate geometry, stable discharge was generated in atmospheric pressure argon. It is found that the discharge transits from a mono-filament into a multi-filament with increasing the peak value of the applied voltage. With increasing the peak voltage, the intensity of the total light emission signal from the discharge increases as well as the light pulse number per half voltage cycle. Moreover, the inception voltage in the positive half cycle increases with increasing the argon flow rate, and decreases with increasing the peak value of applied voltage. Temporal evolution of the mono-filament discharge is investigated during one voltage cycle by an high-speed camera with an exposure time of several nanoseconds. It is found that the discharge consists of volume discharge in the air gap between the two electrodes and surface discharges on the dielectric plates. The volume discharge corresponds to a positive streamer mechanism for both the positive and the negative half voltage-cycles, however, the discharge mechanism of the surface discharge is related with the polarity of the electrode. The surface discharge on the instantaneous cathode corresponds to a positive streamer, and a negative streamer mechanism is involved for the surface discharge on the instantaneous anode.

KEY WORDS : atmospheric pressure discharge; dielectric barrier discharge; filamentary discharge; streamer mechanism; spatial and temporal evolution;

0 引言

气体放电产生的非平衡态等离子体具有广泛的应用前景。如果在低气压条件下产生此类等离子体,由于真空装置导致成本高、不便于流水线生产[1-2],针对于此,如何在大气压下产生低温等离子体成为近些年研究的热点问题。介质阻挡放电(DBD)可以方便地产生大气压等离子体,其特点是至少有一电极覆盖绝缘介质层[3]。DBD在工业生产领域有诸多应用,例如用于聚合物的表面改性和材料处理[4-8]、薄膜沉积[9-10]、臭氧合成[11-12]、生物医学[13-14]等等。

根据气体种类、气隙间距(d)、电压幅度等实验参数的不同,DBD可以表现为弥散放电模式和丝状放电模式[15]。Tang等利用d=2 mm的平行平板DBD装置,产生了视觉均匀的大气压氩气弥散放电[15],但是其多电流脉冲特性表明放电实际仍运行在丝状模式下。Chu等人发现在大气压空气中改变平行平板DBD的d值,放电由丝状模式会转换为弥散模式[16]。Tang等还发现升高外加电压,可以提升丝状放电的均匀性,使其由微放电丝模式过渡到视觉均匀的弥散模式[17]。大气压DBD最常见的是微放电丝模式,即使是视觉均匀的DBD,通常也是由大量微放电丝组成的。

材料处理和改性需要在组成平面的多个电极上或相等间隔的针电极所构成的阵列中进行[18],但平行平板DBD通常包含大量微放电丝,使其机理研究很复杂[19],因此采用针板DBD具有一定的实际应用价值。此前研究的针板DBD装置多采用裸露的针电极和覆盖绝缘介质板的板电极构成。例如,Qi等在针电极和介质面之间实现单丝DBD,发现其包括中心流光和周围电晕2种放电形式[20]。Akishev等在短脉冲激励下研究了介质板上的针尖附近形成的大气压氩气针板DBD,实现了由表面流光产生的沿面放电[21]。Sun等利用高速相机(ICCD)研究了大气压氦气辉光放电发展过程,发现电压正半周期放电在针电极上形成直径2 mm的等离子体柱,随后放电向介质板方向发展,在其表面上形成圆盘状等离子体[22]

以往研究中在流光机制下所形成的单丝放电的电流脉冲宽度都很窄。例如,在大气压空气环境下,Yu等在针板DBD中得到微流注放电,其电流波形表现为极短的多脉冲形式,脉冲宽度一般为10~100 ns[23]。Chu等实现的单丝放电也具有几十纳秒时间宽度的放电电流脉冲[24]。因放电持续时间较短,从而对其时空演化过程未进行研究。

微放电丝的形成机理可以对实现大气压弥散(均匀)放电提供理论依据。本文利用针电极和板电极(水电极)上均覆盖石英介质板的针-板DBD装置,采用正弦交流电源在大气压氩气中形成稳定的单个放电丝。利用ICCD,分别在径向和轴向研究了单丝DBD的时间演化过程,这无疑对于大气压均匀DBD的实现具有理论价值。

1 实验装置

实验装置如图1所示,放电装置为针-板DBD结构。钨针电极长40 mm,直径1 mm,针尖处直径约为400 μm。平板电极为水电极,其直径为2.8 cm。在针电极和水电极上分别覆盖厚度均为2.5 mm的石英片。石英片间的空间即为放电气隙,其气隙间距d=3 mm。放电气隙的两侧封闭,因此放电气隙也形成了一个气体通道,体积分数为99.99%的氩气通入其中,其体积流量在0~10 L/min可控。为避免针附近产生电晕放电,用直径为3 cm的橡胶包裹钨针电极。钨针电极连频率为62 kHz的高压电源上,水电极接地。利用高压探头(Tektronix P6015A)测量两电极间的电压。利用电流探头(Tektronix TCPA300)测量放电电流。利用光电倍增管(PMT)(ET 9085SB)采集总光信号。将电压信号、电流信号和光信号通过示波器(Tektronix DPO4104)进行显示和存储。

采用带微距镜头的数码相机从径向和轴向对放电进行拍照,并利用ICCD(Andor DH334)分别在径向和轴向研究放电的时间演化情况。

2 实验结果与讨论

随着外加电压峰值(Up)的增加,在放电气隙中靠近针尖的一侧出现放电,但放电没有达到平板电极一侧的介质板。当Up达到2.7 kV时,放电丝连接两个电极上的石英片。图2给出了不同Up下,径向和轴向的放电照片(设气体体积流量0.7 L/min,曝光时间5 ms)。从图2(a)左侧可见,气隙中只出现一个微放电丝(单丝放电),其直径约为2 mm。放电丝在介质板上延展,从而整体呈现了工字型。右侧照片可以看出,放电在中心呈一条亮线,围绕该亮线发光逐渐变暗。亮线是由于放电丝沿着气流

图1 实验装置示意图 Fig.1 Schematic diagram of the experimental setup

图2 轴向(左侧)和径向(右侧)的放电照片 Fig.2 Discharge images in the axial and radial directions

方向的移动造成的。图2(b)、2(c)表明,随着Up增加,放电丝的数量增多。但这些情况下放电比起单丝放电变得不稳定。

Uin为正半周期放电起始时刻所对应的外加电压,图3给出了与图2对应的外加电压U、放电电流I和放电总发光信号相对强度W的波形。从图3(a)可以发现,对于单丝放电,放电电流和总光信号在外加电压正负半周期均出现一个脉冲,且放电电流脉冲与总光信号脉冲出现的时间对应。即对于单丝放电,半周期仅产生一次放电过程。由图3(a)

图3 外加电压、放电电流和发光信号的波形 Fig.3 Waveforms of the applied voltage, the discharge current and the total light emission signal

还可见,电压正负半周期的电流脉冲幅值是不相同的,负半周期的比正半周期的电流幅值大。也就是说正负半周期的放电存在不对称性,产生这种现象源于放电装置的不对称性[25]。由图3(a)得到的放电脉冲持续时间t=1 800 ns,这比Chu等所得到的单丝放电脉冲为几十纳秒更长[24]图3(b)、(c)表明随着外加电压峰值的增大,半周期放电次数也增多。随Up增加,放电电流和放电总发光信号的强度都增加。

图4给出了起始电压随实验参数的变化关系。可以看出正半周期放电起始电压随氩气体积流量

图4 正半周期放电起始电压Uin随氩气体积流量\({{q}_{\text{V}}}\)和外加电压峰值Up的变化关系 Fig.4 Inception voltage in the positive half cycle of the applied voltage as a function of the gas flow rate and the peak value of the applied voltage

\({{q}_{\text{V}}}\)的增加而增加,随外加电压峰值的增大而减小。根据流体力学原理可以解释图4(a)的规律,随氩气体积流量的增加会使气隙中的气体压强降低[26],空间的粒子数密度减小,导致碰撞电离率降低,使得放电所需要的起始电压升高。外加电压峰值的增加使得气隙中的活性粒子个数增加,活性粒子有助于降低放电所需要的击穿电场,从而使Uin随着峰值电压的增大而减小。

利用ICCD拍摄了不同延迟时刻下单丝放电的照片。图5给出图3(a)中外加电压正半周期放电沿着轴向的时间演化,其中A为瞬时阳极(针电极)的介质板表面,C为瞬时阴极(平板电极)的介质板表面。在6.86 μs气隙中间位置出现一发光光层。随着时间的推移(6.96、7.06、7.16和7.26 μs),该发光光层不断向瞬时阴极附近的介质板方向移动。在

图5 外加电压正半周期单丝放电沿着轴向的时间演化(曝光时间为20 ns) Fig.5 Temporal evolution of the mono-filament discharge along the axial direction in the positive half cycle of the applied voltage with an exposure time of 20 ns

7.46 μs,发光光层发展到阴极介质板表面,此时,发现阳极介质板表面也存在发光,从而形成连接阴阳极介质板的丝状放电。以上对应气隙间的放电发展过程,即体放电的发展过程。随后(7.86和8.26 μs时),放电分别沿着瞬时阴极和瞬时阳极发展,即在瞬时阴极和阳极介质板表面的区域扩大,这对应介质表面上的沿面放电过程。并且,阴极表面的沿面放电发展速度要高于阳极表面的发展速度。在8.66 μs,体放电和阳极介质板上的沿面放电都已消失,仅剩阴极介质板上的逐步衰退的沿面放电。最后在8.76 μs,瞬时阴极附近的沿面放电也消失,整个放电过程结束。

体放电的发展过程可以用流光机制进行解释。电子雪崩在气隙中间区域产生后,由于电子和离子迁移速度的差异导致电荷分离,电子迅速向阳极(针电极)介质板方向运动,剩余的正离子形成空间正电荷层。空间正电荷层会在附近空间产生电场(内建电场),该电场在正电荷层发展的前方与外加电场方向相同。即在空间正电荷层前方,电场被加强。同时,放电产生的光辐射会通过光电离产生种子电子。这些种子电子在加强场作用下向空间正电荷层移动,引发新的电子雪崩(二次电子雪崩)。二次电子雪崩中的电子中和原有空间正电荷层,但又在空间剩余正电荷层。因此,一代代的电子雪崩不断向着阳极发展,其结果表现为空间正电荷层快速向着阴极移动。在加强场区域,电子发生强烈的激发和电离,使得在空间正电荷前方形成一个明亮的发光光层。

图6给出与图5相同条件下,从瞬时阴极端拍摄的单丝放电的时间演化过程。如前所述,在6.86和7.06 μs时,放电对应体放电发展过程,在图6中表现为一个发光点。在7.46、7.86、8.26及8.66 μs,对应放电沿着介质表面的发展过程,沿面放电以体放电为中心,呈枝状沿径向扩展。

沿面放电是紧随体放电形成的。在体放电连接2个电介质板后,正负电荷分别向瞬时阴极和瞬时阳极运动。正电荷运动到阴极附近会在其上的电介质板表面堆积。这些堆积的正电荷产生沿径向指向四周的沿面电场。随着体放电的进行,该沿面电场也不断增大。当沿面电场增大到一定程度,会引发沿着瞬时阴极表面的流光传播过程。该流光传播机理与前面提及的体放电的流光机制相同,均为正流光传播过程。

利用相同的方法,还研究了外加电压负半周期的放电演化过程,如图7所示,其中A为瞬时阳极(平板电极)的介质板表面,C为瞬时阴极(针电极)的介质板表面。在15.25 μs,气隙中间位置也出现一发光光层。此后,发光光层在不断向阴极介质板方向移动。在15.85 μs,放电开始连接2个介质板表面。随后,放电区域随时间不断扩大,形成沿介质表面发展的沿面放电。与正半周期放电类似,阴极表面的沿面放电发展速度也大于阳极表面的放电发展速度。最后,体放电和沿面放电均逐渐衰减至全部消失。

图7可见,外加电压负半周期的体放电也是由瞬时阳极向着瞬时阴极方向发展的,即也是正流光的传播过程。从图5、7可见在发光光层传播到介质表面上形成连接瞬时阳极介质板和瞬时阴极介质

图6 外加电压正半周期单丝放电在瞬时阴极端沿着径向的时间演化(曝光时间为20 ns) Fig.6 Temporal evolution of the mono-filament discharge along the radial direction of the instantaneous cathode in the positive half voltage cycle (exposure time is 20 ns)

板的流光,发光接近介质板面附近呈笔直,放电通道几乎不弯曲。这是由于在低电压下形成的单丝放电,介质板上沉积的电荷较少,所产生的反向电场较小,因而对放电发展过程影响不明显,这与低电压情况下的大气压空气微流柱放电结果类似[27]。并且,在电压正负半轴周期所得到的流光放电发展过程都仅有一个发光光层在传播,并非Timatkov等人观察到的枝状流光[28]

图8给出了与图7相同实验条件下从瞬时阳极端拍摄的单丝放电的时间演化过程。从15.25 μs到15.45 μs,对应体放电的发展过程。在15.85、16.25、16.65及17.05 μs,可以明显看出放电沿着介质表面的发展过程,即沿面放电以体放电为中心,呈枝状沿径向扩展。也就是说,瞬时阳极上沿面发展过程

图7 外加电压负半周期单丝放电沿着轴向的时间演化(曝光时间为20 ns) Fig.7 Temporal evolution of the mono-filament discharge along the axial direction in the negative half voltage cycle with an exposure time of 20 ns

与瞬时阴极上沿面发展过程(见图6)相似。由图6和图8的结果可知,在介质板上所形成的沿面流光均呈枝状,与之前Akishev等利用短脉冲激励实现的圆盘型的沿面流光传播过程不同[21],这可能由于工作气体的差别。

体放电连接2个电介质板后正负电荷分别向瞬时阴极和瞬时阳极方向运动。电子运动到瞬时阳极附近会在其上的电介质板表面堆积形成壁电荷。这些电负性的壁电荷产生沿径向由四周指向中心的电场。当该电场达到一定程度,按照米克判据,放电会以负流光的形式从中心向四周传播。

3 结论

1)随外加电压的增加放电由单丝发展为多丝,发光脉冲的强度增加,且半周期的发光脉冲个数也

图8 外加电压负半周期单丝放电在瞬时阳极端沿着径向的时间演化(曝光时间为20 ns) Fig.8 Temporal evolution of the mono-filament discharge along the radial direction of the instantaneous anode in the negative half cycle of the applied voltage (the exposure time is 20 ns)

增加。对于正半周期放电的起始电压,发现其随氩气体积流量的增加而增加,随外加电压峰值的增加而减小。

2)在纳秒曝光时间尺度下,利用ICCD对单丝放电在一个外加电压周期的时间演化过程进行了研究。发现该介质阻挡放电由体放电和电介质板上的沿面放电两部分组成。不论外加电压正半周期还是电压负半周期,体放电均源于正流光机制,而沿面放电的机制与电极的极性有关。瞬时阴极上的沿面放电对应正流光传播过程,而瞬时阳极对应负流光机制。

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    图1