0 引言

大气压力下的介质阻挡放电（DBD）可产生富含高活性粒子的低温等离子体^[1-5],目前已经在生物医疗、材料处理、表面改性和农业育种等诸多应用领域展现出了良好的发展前景,因而受到广泛的研究关注^[6-10]。其中,如何获取均匀、稳定的大面积DBD,是相关研究中的关键课题^[11-13]。DBD作为复杂的动力学系统,其放电行为受到多个参数的配合及调控;在特定的参数条件下,有可能呈现出异于常态的非线性动力学现象。事实上,此猜测已经被实验观察证实。王敩青等人在纯氦气氛的对称平板DBD中发现,通过改变外施正弦电压的幅值、频率,以及电极间距等参数,DBD可呈现不对称、多倍周期以及混沌等多种非线性现象^[14],并由此推论DBD的非线性行为并非源于放电参数的不对称,而是一种DBD内在的固有特征。Walsh等人在一种基于DBD的大气压等离子体射流（APPJ）装置中亦发现了多倍周期和混沌等现象^[15-16]。借助发射光谱分析等手段,该小组进一步发现,在某种非线性现象下,等离子体中活性粒子密度的演变遵循类似的非线性规律。比如,当DBD处于混沌状态时,其内部粒子随时间的演变过程也无规律性,这对于降低等离子体医药的抗药性具有重要的作用^[16]。由此可见,针对DBD非线性现象的研究不仅有科学研究意义,同时具备重要的应用价值。

尽管实验观测证实了DBD中非线性现象的存在,但因其过程较为复杂,难以通过实验诊断深入认识其演化特征及机理。因此,很多研究小组都借助数值仿真,开展对DBD中非线性现象的相关研究。Wang等人利用1维流体模型,研究了氦气DBD在不同频率下的非线性现象演化过程,发现了放电中存在由1倍周期（记作P1）到P2、P4并最终进入混沌这一典型的倍周期分岔至混沌的非线性演化路径,同时也存在其他的演化路径（如P7—P5—P3—P6—混沌）^[17];Shi等人在氩气DBD的1维流体仿真中,同样发现了倍周期分岔到混沌的演化路径^[18],而且在一定的参数区间中可观察到倒分岔现象（P8—P4—P2—P1）;Zhang等人借助氩气DBD的1维流体模型,研究了正弦放电中存在的准周期现象,并且发现从准周期环至混沌的路径中夹杂了许多周期窗口^[19]。此外,Zhang等人在脉冲电源和射频电源驱动的1维DBD仿真中,通过改变输入脉冲下降沿时间或频率和射频输入电压幅值,也能观察到由倍周期分岔进入混沌的非线性演化路径^[20-21]。

从上述研究可见：首先,DBD中存在丰富的非线性现象,且各种非线性现象的演化路径是多样的;其次,DBD非线性现象受到多个放电参数的调控。然而,值得注意的是,目前有关DBD非线性的1维流体模型中,包含的化学反应一般较为简单。如此虽能降低计算负荷,但也可能会影响计算结果的精确性。同时,相关模型中,气隙间距d一般设置得较大（d>6 mm）。根据戴栋等人的研究结果,较大的气隙间距不利于残余正柱区的消散,从而影响下次放电,易于引发非线性现象^[22]。之前报道的实验结果也证实：气隙间距很短时（d=1 mm）,氦气DBD放电表现为对称的1倍周期^[14];随着气隙宽度的增加,将逐渐出现不对称放电、多倍周期甚至混沌等非线性现象。因此,基于上述两点考虑,本文建立了包含较复杂化学反应的1维氦气DBD流体模型,研究了其在较短气隙间距（d=2.08 mm）下的非线性演化特征。

1 仿真模型

1.1 模型介绍

本文采用1维氦气DBD流体模型,其几何结构见图1,x表示1维坐标轴中长度。对称介质层的厚度为1 mm,表面积为0.01 m²,材料设置为石英玻璃（相对介电常数为3.6）。气隙宽度为2.08 mm,中间充满1.01×10⁵ Pa的氦气。频率26.6 kHz的正弦电压源连接在x=0 mm处,而x=4.08 mm处接地。气体的温度设置为300 K,且不考虑放电导致的气体加热等过程。模型包含了6种粒子,即电子(e)、氦气分子（He）、亚稳态粒子（He^*和He₂^*）以及2种基本离子（He⁺和He₂⁺）,它们的相互碰撞转换关系见表1。其中,电子通过Boltzmann方程进行解析,并在迁移扩散近似下简化为连续方程：

\(\frac{\partial {{\mathsf{n}}_{\text{e}}}}{\partial t}+\nabla \cdot {{\mathrm{ }\!\!\Gamma\!\!\text{ }}_{\text{e}}}={{S}_{\text{e}}}\) (1)

\(\frac{\partial {{\mathsf{n}}_{\text{ }\!\!\varepsilon\!\!\text{ }}}}{\partial t}+\nabla \cdot {{\mathrm{ }\!\!\Gamma\!\!\text{ }}_{\text{ }\!\!\varepsilon\!\!\text{ }}}={{S}_{\text{ }\!\!\varepsilon\!\!\text{ }}}-e{{\mathrm{ }\!\!\Gamma\!\!\text{ }}_{\text{ }\!\!\varepsilon\!\!\text{ }}}\cdot \mathrm{E}\) (2)

图1 1维流体模型的几何结构 Fig.1 Geometry of the one-dimensional fluid model

表1 模型所考虑的粒子碰撞过程 Table 1 Collision processes considered in the model

式中：n_e和n_ε分别为电子数密度和电子能量,初始值分别设为空间均匀的2×10¹³ m^-3和2 eV;Г_e和Г_ε则分别是迁移扩散近似下的电子数密度通量和电子能量通量;E为空间的局部电场强度;S_e为电子密度净增加量的源项,其数值通过表1中电子参与的碰撞综合计算得出;S_ε指代电子能量的源项,表示所有碰撞过程中交换的能量的总量。

其余的重粒子（氦分子除外）则通过多组分扩散方程进行描述

\(\rho \frac{\partial ({{\omega }_{i}})}{\partial t}=\nabla \cdot {{\mathbf{\Gamma }}_{i}}+{{S}_{i}}\),i=1,2,3,4 (3)

式中：ρ为气体密度;对于第i种重粒子,\({{\mathbf{\Gamma }}_{i}}\)为迁移扩散通量,S_i为源项,ω_i为质量分数。所有中性重粒子的初始摩尔分数设为10^-8,而离子的初始数密度设为10¹³ m^-3。

上述电子和重粒子的相关方程通过耦合求解电场的泊松方程,使模型达到自洽,即

\(-\nabla \cdot ({{\varepsilon }_{\text{r}}}\nabla \varphi )={{\rho }_{\text{v}}}\) (4)

式中：ε_r是材料的相对介电常数（气隙的ε_r设置为 1）;φ是电位;ρ_v是空间电荷密度。

在x=1 mm和x=3.08 mm的介质表面,电子和离子将在此累积。表面电荷密度ρ_s满足关系

\(\frac{\partial {{\rho }_{\text{s}}}}{\partial t}=\mathbf{n}\cdot {{\mathbf{J}}_{\mathrm{e}}}+\mathbf{n}\cdot {{\mathbf{J}}_{\mathrm{i}}}\) (5)

式中：J_e和J_i分别表示壁面的电子电流和离子电流密度;n表示介质表面的法向量,当n指向x轴正方向时,\(\left| \mathrm{n} \right|\)=1,反之\(\left| \mathrm{n} \right|\)= -1。除此之外,亚稳态粒子在介质表面被淬灭成氦分子;离子则在介质表面引发二次电子发射,二次电子发射系数设置为0.01,初始平均能量为2.5 eV。

电子的迁移率通过求解两项Boltzmann方程获得,再将之拟合成电子温度T_e的函数。重粒子的扩散系数取自参考文献^[28],并通过广义爱因斯坦关系（GER）获得离子的迁移率。模型中离子的温度与气体温度保持一致（300 K）。

1.2 模型验证

首先将上述模型计算的总电流波形与已报道的实验测量电流波形^[14]进行了对比,结果见图2。需要指出的是,由于文献[5]中的气隙宽度为4 mm,电源为22 kHz、幅值1 500 V的正弦电压源,因此仿真中也采用了相同的参数设置。从图2可以看出,计算得到的电流波形与实验测量结果具有较好的一致性,但两者存在一定的数值差异。这种差异可能源自模型所设置的二次电子发射系数。束缚在介质表面浅势阱中的电子是二次电子的主要来源,但事实上,由于介质层表面的电荷密度难以事先知晓,二次电子发射系数的取值一般具有经验性^[29]。本文中二次电子发射系数的取值源于之前报道的相关模型^[17,22]。尽管如此,本模型可用于定性描述实验所观察的非线性现象。

2 结果及分析

2.1 非线性现象的演化

在上述仿真条件下,以外施电压U_a的幅值U_ap作为唯一的变化参数,观察U_ap∈(1 kV,3 kV)时,放电总电流密度J_Tot的波形,并以之为基础数据判定放电的非线性现象。计算时,U_ap的基准采样间隔是10 V,根据相邻2次计算结果的差异程度,再做进一步的细化采样,最小采样间隔为1 V。首次击穿发生在U_ap≈1 082 V,此时,J_Tot的波形在每个电压周期内都具有重复的正-负半周2个尖峰脉冲,且正-负半周的波形完全对称;随着U_ap增加,这种波形可维持至U_ap=1 786 V附近。作为这种放电状态中典型的案例,图3描述了U_ap=1 700 V时,J_Tot在时域的演变过程。从图 3(a)可肉眼粗略观察到正-负半周波形的对称分布;为进一步证实肉眼观察结果,采集了20个电压周期的气隙电压U_g和J_Tot波形,绘制出的J_Tot的相空间轨迹见图3(b)。可见每个周期内的相空间轨迹完全重合,且正-负半周内的幅值绝对值大小相等,由此推断放电处于单周期重复的对称状态（简称为SP1）。实际上一些仿真及实验结果皆观察到DBD初始击穿后,放电处于SP1状态^[14,17,22]。其原因可能是DBD本身参数是对称的,而扰动因素（如空间电荷及介质表面电荷分布等）尚不至于影响此对称性。图3(c)展示了SP1放电时J_Tot的频谱分布。图中f是电流波形的频率分量,f₀表示外施电压的频率（也是DBD动力学系统的基频）,F为FFT幅值。可以看出,J_Tot的频率分量分布在基频的奇数倍处,这是因为波形的对称性消除了快速傅里叶变换（FFT）中的偶频次分量。

当U_ap>1 786 V后,正半周的脉冲幅值与负半

12]的对比 "> 图2 计算电流波形与相同条件下实验测量波形^[12]的对比 Fig.2 Waveform comparison between the calculated current and experimental measurements in the same condition^[1,2]

周的脉冲幅值的绝对值不再相等,同时每个周期内的放电保持很好的重复性。此放电形式定义为1倍不对称周期（AP1）。AP1放电的典型波形见图4(a),此时U_ap=2 090 V。可以看出,J_Tot正脉冲的峰值约为40 A/m²,而其负脉冲峰值约为36 A/m²。图4(b)绘制了20个电压周期内J_Tot的相空间轨迹,其呈现为一条无分岔的闭合曲线,证实了放电的1倍周期重复性质。但是由于放电的不对称性,J_tot频谱在基频的整数倍处皆有明显的分布,如图4(c)所示。DBD从SP1转化为AP1一般被认为是非线性演化过程的第一步,之前报道的仿真结果具有类似的现象^[30]。然而,本文模型计算得到的AP1放电波形的不对称性（或者认为是SP1放电与AP1放电的差异）远小于相关模型的计算结果^[22,30-31]：首先,本文中AP1放电的正-负脉冲幅值差异较小;其次,正-负放电的波形类似,皆表现为陡峭的尖峰形状。这些差异意味放电过程和模式的不同,将在后文详细阐述。

继续升高U_ap至2 212 V,单倍周期重复的放电将不能维持,J_Tot波形的最小重复单元变为2倍外施电压周期,见图5(a)。这种放电状态被称为2倍周期(P2)。需要指出的是,在本文模型的参数设置下,P2状态下每个周期放电的差异仍很微小,意味着短放电间隙中放电参数的扰动能力有限。尽管如此,从图5(b)的J_tot相空间轨迹可见,其已分岔为2条路径（图像的采样时间仍为20个外施电压周期）。另外从图5(c)的J_tot频谱可见,J_tot的频率分量不仅分布在基频的整数倍处,同时在1/2倍基频处也有明显的幅值尖峰,且在高频段表现更加突出。这体现

图3 U_ap=1 700 V时的SP1放电 Fig.3 SP1 discharge at U_ap=1 700 V

了典型的2倍周期放电特征^[32]。

值得注意的是,P2状态只能在较短的U_ap区间内维持。当U_ap升至约2 220 V时,J_Tot波形丧失了明显的周期重复性,取而代之的是杂乱无章的混沌放电状态,而并未进入倍周期分岔的轨道^[17]。这可能是由于本模型的参数扰动能力较弱,导致2ⁿ倍周期的窗口过于狭窄而难以捕捉。图6显示了放电在混沌状态下（以U_ap=2 240 V为例）的J_tot波形及其特征。为了排除计算所得的放电混沌状态并非由仿真不收敛引起,将计算时间延长至100个外施电压周期,并将第80~100个电压周期内J_tot的相空间轨迹绘制在图6(b)中。可以看出,J_tot的相空间轨迹不具备明显的重复性。图6(c)显示了J_tot的频谱,可见J_tot的频率分量几乎是连续分布的,体现出显著的混沌特征^[16]。

随着U_ap继续升高至2 253 V时,放电将再次由混沌状态转变为明显的周期状态。以U_ap=2 280 V时放电为例,见图7(a)。J_Tot表现为以3倍电压周期为最小重复单元的脉冲波形,于是将此放电状态标记为3倍周期（P3）。从图7(b)所示展示的相空间轨迹（包含20个电压周期）可见,其包含了3条分离的演化路径。此外,尽管单个周期内的放电不具备对称性,但J_tot以1.5倍周期的间隔呈正-负对称分布,因此其频谱在1/3基频的偶次分量处近乎为0,而分布在(2n+1)f₀/3处（n=0, 1, 2, …）,见图7(c)。

非线性理论认为,P3一般预示将进入混沌^[33]。但继续升高U_ap将不能再得到混沌状态的放电,而

图4 U_ap=2 090 V时的AP1放电 Fig.4 AP1 discharge at U_ap=2 090 V

图5 U_ap=2 122 V时的P2放电 Fig.5 P2 discharge at U_ap=2 122 V

是在2 322 V回到SP1放电,并且一直保持。其原因可能在于1维流体模型假设DBD工作在弥散放电模式;而实际放电中,当电压升高至某阈值后,DBD将进入丝状模式,此时1维模型将不再适用。综上,2.08 mm间隙DBD中非线性现象随U_ap升高的演化过程见图8。

2.2 放电过程分析

根据上述仿真结果可知,在短间隙的DBD中存在诸多非线性现象。但是,无论放电处于何种状态,正-负半周或者相邻电压周期内放电强度的差异都较微弱。为了更深入地认识短间隙DBD中放电

图6 U_ap=2 240 V时的混沌放电 Fig.6 Chaos discharge at U_ap=2 240 V

的发展过程,下文以P3放电（U_ap=2 280 V）为例,将J_Tot、U_g、U_a和ρ_s等参量表述在图9中。

图7已经说明,此P3放电的波形以1.5倍电压周期间隔呈正-负半周对称分布,因此只讨论正半周期的放电状况。图9中标注的a—f等6个点分别对应于3个正脉冲尖峰的半高上升沿时刻和峰值时刻,可见b、d、f对应的3个脉冲尖峰幅值依次递减。另外,U_g将J_Tot峰值前达到最大值。图9显示虽然不同电压周期内J_Tot峰值各异,U_g的最大值并无明显区别。由于U_g满足关系式U_g=U_a-U_m,其中U_m表示介质层的记忆电压,可推导出U_m随电压周期的变化也较细微;进一步,根据泊松定律：U_m的数值取决于介质层表面电荷量ρ_s,因此不同电压周期内的ρ_s亦无显著变化,见图9。

DBD的记忆效应主要体现在两个方面：一是介质层表面电荷累积而引起的记忆电压（场强）;二是残留空间粒子的自建场强以及作为种子粒子促进放电。从上述分析可知,表面电荷的作用可忽略,而同时考虑到P3放电中各电压周期内的放电并无显著变化,因此推断残余空间电荷的作用亦较微弱。图10绘制了对应于图9中3个完整电压周期内,电子数密度（图中取其对数）的时-空分布。从之可见,不同电压周期内的lgn_e只有细微的差异。另外,值得注意的是,在每一个放电脉冲以前,上一次放电所产生的等离子体区域在下一次放电触发前几乎完全消散,使电子数密度降到非常低的水平（<10¹⁴ m^-3,即背景电子数密度）;换言之,每一次放电的

图7 U_ap=2 280 V时的P3放电 Fig.7 P3 discharge at U_ap=2 280 V

图8 放电状态随U_ap升高的演化过程 Fig.8 Evolution of discharge states with U_ap rising

图9 P3放电中一个完整重复周期内总电流密度、气隙电压、外施电压及介质层内表面电荷密度的波形（U_ap=2 280 V） Fig.9 Waveforms of total current density, gap voltage, applied voltage and surface charge density on the walls of dielectrics in a complete repeat cycle in P3 discharge (U_ap=2 280 V)

初始条件只存在细微的量值差异,而无本质区别。图11显示了P3放电中3个正脉冲特殊时刻（图(a)—(f)分别对应图9中所标注的a—f时刻）的电子数密度、离子数密度和局部电场强度的分布。从图11(a)、(c)、(e)可知,在J_Tot脉冲的发展阶段,放电呈现出汤森放电的特征：此时电子从阴极（x=3.08 mm）向阳极（x=1 mm）运动,并通过电子崩在阳极附近形成高电子数密度区域;而当放电发展完全、

图10 P3放电中一个完整重复周期内电子数密度的演化（U_ap=2 280 V） Fig.10 Evolution of electron density in a complete repeat cycle in P3 discharge (U_ap=2 280 V)

J_Tot脉冲达到峰值时,放电表现为典型的辉光放电特征：可分辨出靠近阴极高正空间电荷密度的阴极辉光区、电中性的正柱区以及负空间电荷密度的阳极辉光区,见图11(b)、(d)、(f)。简而言之,所有的放电脉冲都经历了从类汤森放电到辉光放电的转换过程。

上述现象与之前较长气隙DBD中的报道截然不同^{[22,27,30-31,34]}。Dai等认为上一次辉光放电产生的正柱区在气隙电压换向时未消散,引起空间电场畸变,并进一步诱发一个不成熟的放电,从而导致放

图11 P3放电中关键放电时刻的电子-离子数密度以及电场强度的空间分布（U_ap=2 280 V） Fig.11 Spatial distributions of electron density, ion density and electric field at the key discharge moments in P3 discharge (U_ap=2 280 V)

电出现不对称^[22];类似地,Ha等认为残留的正柱区可看作虚拟的阳极,使一个不成熟的放电在虚拟阳极与阴极之间的短间隙内被提前触发,而这个不成熟的放电直接表现为辉光放电而未经历类汤森放电过程^[31];Wang等猜测放电的非线性现象可能源于电子-离子的空间密度出现失调^[17]。综合本文的仿真结果及分析可看出：短间隙DBD中非线性现象的产生及演化机理与长间隙内DBD中的相关过程具有本质的区别,而可能是一种更加精细的参数配合失调的结果。深入的短间隙DBD中非线性现象产生及相互转化机制尚需进一步的研究。

3 结论

1）当外施电压幅值在1~3 kV区间单调增加时,发现放电经历了1倍对称周期、1倍不对称周期、2倍周期、混沌、3倍周期,再最终回到1倍对称周期等非线性放电现象的演化过程。

2）在所有的非线性现象中,放电脉冲都表现为陡峭的尖峰形状;分析发现,所有的放电脉冲都经历了从类汤森放电到辉光放电的转化,并且辉光放电中的正柱区会在下一次放电触发之前完全消散。

3）与之前报道的长间隙DBD中的同类现象相比,短间隙DBD中非线性现象的出现和演化机制具有本质的区别,其可能是一种更加精细的等离子体参数配合失调的结果。

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