0 引言

大气压介质阻挡放电(dielectric barrier discharge, DBD)是产生高活性低温等离子体的常用方式。阻挡介质的存在可以有效抑制放电向电弧形式转化,使放电产等离子体中的活性成分得以有效利用,因而在材料改性、生物医学和废气处理等多个领域具有良好的应用前景^[1-4]。DBD放电特性具有诸多影响因素,如外施电压频率、外施电压类型、阻挡介质类型、阻挡介质表面形貌和工作气体等^[5-9]。

在诸多因素中,外施电压频率较易调节,且对放电特性可造成较明显影响,是调控DBD特性的便捷方法之一。国内外已有学者针对不同频率正弦交流电压对DBD放电特性的影响规律开展了相关实验和理论研究。文献[10-14]利用实验或数值仿真研究了10 kHz~10 MHz范围内DBD的放电特性。文献[11,13]发现：在MHz范围内,放电电流脉冲不明显,表现为射频电容耦合放电。根据阻挡介质表面发射二次电子和气隙中碰撞电离过程的情况,可将射频放电分为α和γ放电模式。Dai等人发现：对于平行平板型DBD,在10~30 kHz内,放电电流呈脉冲形式,在Penning效应对放电均匀性起重要作用的气体中可能表现为大气压辉光放电,击穿电压变化不是特别大,10~30 kHz的频率范围还可能比较小^[12]。Uchida等人对不同脉冲电压频率对等离子体射流的光学特性进行了研究,发现了激发态O原子辐射强度随着频率提高而降低的现象;对于不同工作气体,不同驱动频率对DBD放电特性的影响也不尽相同^[14]。文献[15-17]则报道并分析了kHz级至MHz级范围内DBD出现的多倍周期、分岔及混沌等非线性行为,并认为DBD在电学方面表现出来的非线性现象可能与放电正柱区和表面电荷消散规律有关。但是较少人注意外施电压畸变在非线性现象中可能造成的影响。

本文在正弦交流电压频率为10~90 kHz范围内对大气压氦气平行平板DBD放电特性开展研究,获得了不同驱动频率对DBD气隙首次击穿电压、稳态击穿电压、放电电流脉冲、放电功率和发射光谱等光电参数的影响规律,分析了特定外施电压频率下出现的多倍周期等非线性行为。

1 实验装置与方法

图1为本文实验布置图,平行平板DBD结构置于实验腔体内,气体间隙为4 mm,高压及接地电极(圆形,直径50 mm)侧均覆盖有阻挡介质。高压侧为厚度1 mm的氧化铝陶瓷,接地侧为厚度2 mm的钠钙玻璃,接地侧镀有ITO导电薄膜。实验前,先将实验腔体抽至0.1 Pa,随后充入高纯氦气(体积分数99.999%)至0.1 MPa。驱动电源分别为中心频率为20、40和80 kHz的谐振电源(南京苏曼CTP-2000K系列),可产生10~100 kHz范围的正弦交流电压。外施电压和回路电流信号通过高压探头和100 Ω无感电阻采集。通过单反数码相机采集DBD横截面的秒级曝光放电图像,通过ICCD相机采集DBD轴向的微秒曝光放电图像。

图1 实验布置示意图 Fig.1 Experimental setup

首次击穿电压测量：示波器通过电流信号进行触发,可记录到首次放电脉冲电流见图2(以50 kHz情况下首次击穿波形为例)。可知首次气隙击穿时外施电压峰峰值为U_bpp=2.21 kV,将该电压进行分压计算,换算为气隙电压,即为首次击穿电压。每个频率下测量7次首次击穿电压,并取得统计结果。气隙电压与传导电流可换算得到：

${{U}_{\text{g}}}={{U}_{\text{a}}}-\frac{1}{{{C}_{\text{d}}}}\int{{{i}_{\text{tot}}}\text{d}t}$ (1)

${{i}_{\text{dis}}}={{i}_{\text{tot}}}-{{C}_{\text{g}}}\frac{\text{d}{{U}_{g}}}{\text{d}t}$ (2)

式中：U_g为气隙电压;U_a为外施电压;i_tot为回路电流;i_dis为放电传导电流;C_g为气隙电容;C_d为介质电容。

稳态击穿电压测量：图3为外施电压频率为50 kHz、峰峰值约为2.1 kV时稳态单脉冲放电的电流电压波形。文中不再对正负放电的气隙击穿电压加以区分,而将气隙电压峰峰值U_gpp的1/2定义为稳态击穿电压值U_s。

最低维持电压测量：将外施电压提升至气隙击穿,维持放电状态1 min后,缓慢降低外施电压至放电完全熄灭,记下放电熄灭时的外施电压。

2 结果与讨论

2.1 电学参数

本节将从击穿电压、回路电流峰值和放电功率3个方面叙述DBD电学参数随着外施电压频率变化的规律。

2.1.1 气隙击穿电压

气隙电压分为首次击穿电压、稳态击穿电压和

图2 首次击穿时外施电压和回路电流电流 Fig.2 Applied voltage and circuit current in first breakdown

最低维持电压。图4显示了该3种电压在20~90 kHz范围的变化情况。其中,稳态击穿电压均是在外施电压峰峰值U_pp=2.30 kV的情况下得到的。可知在20~90 kHz范围内,最低维持电压随着电源频率变化改变不大,均在0.68~0.76 kV内浮动。由于在电源频率为50 kHz,且外施电压较低时,DBD会出现较多的非线性现象,外施电压稳定性变差,无法获得较为准确的最低维持电压。

因此,仅根据前后数据规律给出一个可能值。首次击穿电压随着频率的增加,从0.90 kV升高至1.05 kV左右,但变化幅度不是很大。稳态击穿电压随着频率的升高而略有下降,从1.12 kV下降至1.01 kV左右。

稳态击穿电压下降的主要原因是电源频率提高后,两次放电脉冲间隔变短,前次放电残留在气隙中的高能和带电粒子密度增大,使气隙中二次电子的产生效率提高,从而降低了稳态击穿电压。从图4中还可知,外施电压U_pp=2.3 kV时的稳态击穿电压均高于首次击穿电压。这是因为在频率不变时,稳态击穿电压会随着外施电压升高而增加。而当外施电压略高于首次击穿的外施电压时,稳态击穿电压则小于首次击穿电压。

2.1.2 电流脉冲峰值与放电功率

图5是10~90 kHz范围内,正极性回路电流脉冲峰值I_p随着外施电压频率变化的规律,且电流脉冲峰值与放电功率均是在类似于图3所示的单脉冲稳态放电情况下得到的。可知在频率<35 kHz时,I_p随着外施电压增加,呈现出线性增加的趋势;但是当频率>40 kHz后,在外施电压较低的部分,I_p随着外施电压的增长速率明显高于外施电压较高的部分。电压较低时,放电没有布满整个电极截面;

图3 f=50 kHz, U_pp=2.1 kV的稳态放电电气参数波形 Fig.3 Electrical parameters in stable discharge with f=50 kHz, U_pp=2.1 kV

图4 3类气隙电压随电源频率变化规律 Fig.4 Three gap voltage changed with power frequency

图5 不同频率下正极性回路电流脉冲峰值 Fig.5 Positive current pulse peak with varied frequency

当电压较高时,放电布满整个截面,放电达到较饱和状态,因此电流上升速率变慢。总体而言,在外施电压较高(如U_pp>1.90 kV)时,I_p随着外施电压频率增加而增大。但在20~35 kHz之间,I_p则较为接近。

可以注意到,10 kHz条件下,电流变化缓慢,且明显低于其他频率下的电流,与其他频率点变化趋势差异较大。原因可能在于：(1) 10 kHz下空间中残余带电粒子较低;(2) 10 kHz下放电不稳定,且在1.5~2.0 kV范围内没有实现稳定均匀放电;(3)偏离电源谐振点较远(电源谐振点为20 kHz)。具体原因则需进一步的实验验证。

图6为不同频率下,DBD放电功率随电压变化的规律。可知在20~40 kHz内DBD功率十分接近。在50~90 kHz范围内,外施电压频率提高,DBD放电功率也随之升高。与电流的变化趋势类似,外施电压频率<40 kHz时,DBD功率随着外施电压增加而线性增加;外施电压频率>40 kHz时,在外施电压较低的部分,DBD功率上升速率较大,而外施电压较高部分则线性增加。

2.1.3 多倍周期现象

当频率>40 kHz时,DBD可出现多倍周期等非线性行为。下面将针对50 kHz下出现的多倍周期现象进行介绍和解释。

图7为外施电压频率为50 kHz情况下4种放电模式的相关电气参数波形。其中,图7(a1)、(a2)、(a3)分别是模式1的电气参数时域波形、DBD单元伏安特性和气隙伏安特性。从图7(a1)可知在该模式中,每周期内均存在两次放电,每个负放电脉冲均具有相同的峰值,但正放电脉冲则出现一大一小相互交替的变化规律,不断重复双周期的规律,因此称之为双倍周期模式1。从图7(a2)可知在纵轴方向上有4个尖峰,分别对应着2个外施电压周期内的4次放电。2次正放电对应的曲线方向是逆时针转动的,而负放电则是顺时针转动的。这说明：2次正放电均伴随着较明显的外施电压降落,且2次正放电对应的外施电压最大值不相等。2次负放电则基本没有引起外施电压减小。图7(a3)中纵坐标为放电传导电流,横坐标为气隙电压。可知电流具有3个高度不同且较平缓的峰,每个峰均为逆时针旋转。有部分位置的电流接近于0,即传导电流为0,该部分不存在放电。2次正放电的气隙电压最大值差别较大,这也导致了其放电强度(决定了放电电流强度)的不同。负放电对应的气隙电压最大值较不集中,但与正放电不同,负放电的气隙电压最大值不存在明显的断层。

图7(b)所示是另一种类型的双倍周期模式。该

图6 不同频率下DBD放电功率 Fig.6 Discharge power of DBD with varied frequencies

类型放电中,负放电脉冲强于正放电脉冲。在一个放电周期后会连接着一个不放电的周期。在图7(b1)、(b2)中均可看到,外施电压峰值的变化比较大。图7(b2)中还可看到一个完整的椭圆圈,对应了时域波形中不放电的那个周期。由图7(b3)可知：在双倍周期模式2中,仅有2个电流峰,对应了一小一大的正负放电脉冲。图7(c)显示了一类4倍周期模式。从图7(c1)可看到,该模式中,经历了4个外施电压周期后,电流波形才开始重复出现。4个周期内存在2个相同峰值的正放电电流和2个不放电的正周期,3个不同峰值的负放电电流。在图7(c2)、(c3)中均可看到相应的不同电流峰。图7(d)所示为单脉冲稳态放电模式。该模式是最为常见的放电模式,每个周期均存在正负放电,且正负放电具有良好的单周期重复性。

以上几种非线性现象在多类DBD结构中均有出现^[18-19]。形成该类非线性现象的主导性因素可能是DBD等离子体本身的非线性特性、电荷在阻挡介质表面的积累特性或放电电流脉冲引起电源谐振条件破坏(或电源容量不足)导致的外施电压周期性畸变等^[20-21]。但非线性现象的根本原因及上述几种因素之间的关系仍需要进一步的实验与理论进行验证与解释。

2.2 光学参数

2.2.1 放电图像

在文中条件下,不同频率He DBD均有类似的放电形貌,均属于大气压辉光放电。在微纳秒尺度下,每个放电脉冲均经历了从Townsend放电到辉光放电的过程^[22]。长曝光(毫秒或秒级)情况下,10~90 kHz范围内,He DBD呈现为柱状、不均匀弥

图7 外施电压频率f=50 kHz时的不同倍周期模式 Fig.7 Different nonlinear modes with applied voltage of 50 kHz

散或均匀放电,如图8所示的3种情况。在大约20~35 kHz范围内,3种放电形貌均会出现,在35 kHz以上时,柱状放电较为少见。

图9为10~90 kHz、峰峰值2.30 kV、单脉冲稳态放电(图7(d)所示)的正负放电图像,曝光时间为3 μs。而在其他频率点,放电具有类似形貌,为辉光放电结构,且较为均匀。稳态击穿电压下降使得更大区域可产生放电,使均匀放电得以产生。从图9还可看到,除10 kHz外,无论正放电或负放电,放电正柱发光区域会随着频率的增加而有所缩小,并逐渐集中于放电间隙中央。该现象在负放电下更加明显,这是因为外施电压频率升高,使带电粒子更多的束缚在间隙中,使粒子激发过程更多地集中在气隙中央。

2.2.2 发射光谱

10~90 kHz范围内,He DBD发射光谱成分基本

图8 不同类型放电图像 Fig.8 Different type of discharge image

没有发生变化,均包含6条He原子谱线(728.1、706.5、667.8、587.6、501.6和388.9 nm)、2条氧原子谱线(777.2和844.6 nm)、1条H原子谱线(656.3 nm)、N₂的第二正带系(SPS: C³Π_u→B³Π_g)、N₂⁺第一负带系(FNS: B²Σ_u⁺→X²Σ_g⁺)和OH的光谱带(306~312 nm：A²Σ⁺→X²Π)。其中,激发态OH、N₂⁺、H的产生均与亚稳态He密切相关^[23-27]。

本文针对OH(A²Σ⁺→X²Π)的309 nm、N₂第二

图9 不同频率正负放电脉冲3μs曝光图像 Fig.9 Positive and negative discharge image with varied applied voltage frequency

正带系中的337.1 nm和N₂⁺的第一负带系中的391.4 nm 3个谱带峰值对He原子的706.5 nm谱线峰值的比值随着外施电压频率的变化规律进行研究,如图10所示的r(OH/He)、r(N₂/He)和r(N₂⁺/He)。可知,随着频率增加,r(OH/He)呈现出近似线性上升的趋势,而r(N₂/He)和r(N₂⁺/He)则变化较小。前文已提到,激发态的OH和N₂⁺的产生均与亚稳态He原子密切相关,而频率增加可以提高亚稳态He原子数密度。因此,由OH和N₂⁺谱线强度变化规律可能说明：相对于激发态N₂⁺的情况,激发态OH的产生效率对亚稳态He原子数密度更加敏感,即提高亚稳态He原子数密度,激发态OH数密度可以提高更多。

3 结论

1）回路电流脉冲峰值与放电功率均随着外施电压频率的增加而增大;首次击穿电压略有升高,稳态击穿电压则略有下降,但两者变化幅度均不大;电流峰值和稳态击穿电压的变化主要是残留在气隙中的带电粒子数密度随着频率提高引起的。

2）在特定频率点,He DBD会出现倍周期等非线性行为。以外施电压频率50 kHz为例,从电学角度讨论了双倍周期、四倍周期等4种不同非线性模

式的伏安特性。发现：在该文情况下,非线性行为的产生常伴随着外施电压的周期性畸变,进而驱动电流脉冲大小的周期性变化。然而,DBD非线性行为的根本成因仍需要进一步的实验和理论研究。

3）固定电压峰峰值为2.3 kV,观察了不同频率3 μs曝光的正负放电图像,发现：除10 kHz外,

图10 r(OH/He), r(N₂/He)和r(N₂⁺/He)随外施电压频率变化 Fig.10 r(OH/He), r(N₂/H) and r(N₂⁺/He) changed with applied voltage frequency

He DBD均具有较均匀的辉光放电结构,且放电正柱发光区域会随着频率的增加而有所缩小,并逐渐集中于放电间隙中央,说明带电粒子更多地被束缚在了气隙中部。此外,不同频率He DBD发射光谱的研究发现：r(OH/He)随着频率的增加呈现出近似线性上升的趋势,而r(N₂/He)和r(N₂⁺/He)变化较小。说明相较于N₂⁺,激发态OH产生效率对亚稳态He原子数密度可能更加敏感。

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