0 引言

离子引出过程是原子蒸气激光同位素分离法中非常关键的一步,这种分离方法利用所需分离同位素之间对吸收光谱的差异,通过线宽极窄的激光选择性激发、电离所需的目标元素原子,并通过外加的电磁场将电离后的目标离子引出与收集。正因如此,能否实现快速高效地引出目标离子,决定着最终分离的效果^[1-2]。目前的研究表明,诸多因素均会对离子引出特性产生影响,包括等离子体中心区的电子数密度与电子温度^[3-7]、收集极板位型以及外加电压类型^[8-13]等。以平行板直流电场引出过程为例,束缚于两平行极板间的等离子体在外加直流偏置电压所形成的电场作用下,将形成准电中性的中心区以及不断扩张的鞘层区;而离子则随着鞘层的不断扩张被引出至极板。因此,鞘层的时空演化特性对离子引出时间及引出效率起着决定性的作用。目前,虽然对于离子引出过程已经开展了许多数值模拟研究^{[6-7, 14]},但却并未系统研究各个参数对于离子引出过程的影响以及鞘层的时空演化特性,而这恰恰是深入理解离子引出过程的关键问题之一。

目前,对于非平衡等离子体特性的数值研究非常多^[15-18]。本文基于描述非平衡等离子体输运特性的物理数学模型,推导得到了描述金属等离子体离子引出过程中各组分运动规律的一维电子平衡流体模型,并且基于此模型系统研究了平行板电极法不同工况（包括等离子体中心区电子温度、加载于两平行极板间的引出电压以及极板间距等）下等离子体鞘层的时空演化特性、离子在外电场中的运动规律以及离子引出时间与引出效率,这将在一定程度上为离子引出工艺参数的优化提供理论上的指导。

1 离子引出一维流体模型的理论推导

1.1 无碰撞条件下离子引出一维流体模型

在无碰撞条件下,本文数值模拟所采用的基本假定包括：

1）忽略等离子体平行于极板方向的宏观流动,仅考虑垂直于极板方向的各组分粒子的运动,即简化为一维模型。

2）假定极板完全吸收离子,即不考虑极板溅射问题。

3）不考虑自感应磁场以及重力的影响。

4）等离子体体系中,离子温度与背景气体温度一致且在引出过程中保持不变。

5）不考虑引出过程中不同粒子间的碰撞。

6）由于电子质量远小于离子质量,于是可假定在离子运动的时间尺度上电子处于热平衡状态。

根据文献[19-21]中所建立的描述非平衡等离子体输运过程的物理数学模型,基于以上基本假定可以推导得到描述离子引出过程的一维、无碰撞、非稳态的物理数学模型,即：

离子连续性方程为

\(\frac{\partial {{n}_{i}}}{\partial t}+\frac{\partial }{\partial x}\left( {{n}_{i}}{{v}_{i}} \right)=0\) (1)

离子动量守恒方程为

\(\frac{\partial \left( {{n}_{i}}{{v}_{i}} \right)}{\partial t}+\frac{\partial \left( {{n}_{i}}v_{\text{i}}^{2} \right)}{\partial x}=-\frac{e{{n}_{i}}}{{{m}_{i}}}\frac{\partial \varphi }{\partial x}-\frac{{{k}_{B}}{{T}_{i}}}{{{m}_{i}}}\frac{\partial {{n}_{i}}}{\partial x}\) (2)

电子热平衡方程为

${{n}_{e}}=\alpha \left( t \right)\text{exp}\left( {e\varphi }/{{{k}_{B}}{{T}_{e}}}\; \right)$ (3)

电子总数约束条件为

$\frac{\text{d}{{N}_{e}}}{\text{d}t}=-\frac{1}{4}\left( {{n}_{e}}\left( 0,t \right)+{{n}_{e}}\left( L,t \right) \right)\sqrt{\frac{8{{k}_{B}}{{T}_{e}}}{\mathrm{ }\!\!\pi\!\!\text{ }{{m}_{e}}}}$ (4)

${{N}_{e}}=\int_{0}^{L}{{{n}_{\text{e}}}}\text{d}x$ (5)

泊松方程为

$\frac{{{\partial }^{2}}\varphi }{\partial {{x}^{2}}}=\frac{e}{{{\varepsilon }_{0}}}\left( {{n}_{e}}-{{n}_{i}} \right)$ (6)

式中：t和x分别表示时间坐标和空间坐标;n、v、m和T分别表示数密度、速度、质量和温度,下标e和i分别代表电子和离子;φ为电位;L为两平行极板间的距离;α(t)为t时刻等离子体中心区的离子数密度;e、k_B和ε₀分别为基本电荷量、Boltzmann常数和真空介电常数;N_e为电子总数;n_e(0, t)和n_e(L, t)分别表示离子引出过程中t时刻相距L的两收集极板处的电子数密度,其中正极板位于x=0处,负极板位于x=L处。

1.2 考虑共振电荷转移的离子引出一维流体模型

在实际的离子引出过程中,粒子之间的碰撞难以避免。由于离子引出过程中环境压强较低（通常在10^-3 Pa量级）,粒子间主要的碰撞过程为离子与原子间的碰撞共振电荷转移^[14]。在本文数值模拟中仅考虑了铀235离子与铀238原子之间的共振电荷转移过程（²³⁵U⁺+²³⁸U→²³⁵U+²³⁸U⁺）,且将目标离子与非目标离子视为两种独立的流体进行处理。基于此,对1.1节中的物理数学模型需作如下修改：1）在总离子动量方程中引入描述共振电荷转移的源项;2）增加求解目标离子的连续性方程,即1.1节中的式(1)和(2)替换为

总离子连续性方程

\(\frac{\partial {{n}_{i}}}{\partial t}+\frac{\partial }{\partial x}\left( {{n}_{i}}{{v}_{i}} \right)=0\) (7)

总离子动量方程

目标离子连续性方程

\(\frac{\partial {{n}_{im}}}{\partial t}+\frac{\partial }{\partial x}\left( {{n}_{im}}{{v}_{i}} \right)=-\sigma {{n}_{\text{a}}}{{n}_{\text{im}}}\left| {{v}_{\text{i}}} \right|\) (9)

式中：n_a、n_im分别表示非目标原子、目标离子的数密度;σ为非目标原子与目标离子间共振电荷转移的碰撞截面。对于铀等离子体,碰撞截面可采用文献[14]所给出的半经验公式计算得到,即

\(\sigma ={{\left( 30-3\lg \left( \left| {{v}_{\text{i}}} \right| \right) \right)}^{2}}\text{ }\) (10)

式中σ与v_i的单位分别是10^-16 cm²、cm/s。

1.3 定解条件

在给定电子温度以及离子温度的条件下,本论文数值模拟所需的初始条件为：

1）假定初始时刻极板间粒子均匀分布,即

n_e (x, 0)=n_i (x, 0)=n₀（n₀为等离子体初始数密度）。

2）一维条件下不考虑离子平行于极板方向的运动,即v_i (x, 0)=0。

3）电势分布：φ(x, 0)=0。

相应的边界条件为：

1）粒子数密度与速度满足极板完全吸收边界通量条件：Γ=n_iv_i（Γ为边界处通量）。

2）两平行极板处电位分别为：φ(0, t)=φ_p、φ(L, t)= -φ₁（φ₁为偏置电位）。

2 计算结果与讨论

在本文以下的计算中,如无特别说明,均以铀等离子体为研究对象,其离子质量m_i=3.9×10^-25 kg,离子温度T_i=0.1 eV。

2.1 物理数学模型可靠性验证

2.1.1 与解析解的对比

在离子质量m_i=3.9×10^-25 kg（铀等离子体）、等离子体厚度（亦即极板间距）L=5.0 cm、离子温度T_i=0.02 eV、电子温度T_e=2.0 eV、等离子体初始数密度n₀=10¹⁷ m^-3（均匀分布）、引出电位φ₁=1 kV的条件下,本文一维无碰撞条件下的计算结果与解析解^[4]所得到的鞘层厚度s以及等离子体中心区离子数密度随引出时间t的变化规律见图1。可以看到,整个离子引出过程可以分为3个阶段：

1）阶段Ⅰ（t<16.7 μs）,数值解与解析解所得到的鞘层厚度随离子引出时间的变化规律基本一致,并且此时等离子体中心区的离子数密度基本保持不变。

2）阶段Ⅱ（16.7 μs ≤ t ≤44.4 μs）,数值解所获得的鞘层厚度变化比较缓慢,在27.7 μs的时间内仅增加了大约14.9%,这与文献[4]认为此时鞘层处于停滞状态基本一致。另外,数值解与解析解均表明此时等离子体中心区的离子数密度随离子引出时

图1 鞘层厚度及等离子体中心区离子数密度随离子引出时间的变化规律 Fig.1 Variations of the sheath thickness and ion density in the plasma quasi-neutral region with the ion extraction time

间的增加而不断降低,2者之间的最大相对偏差为10.4%。

3）阶段Ⅲ（t>44.4 μs）,数值解表明,随着中心区等离子体数密度的进一步降低,以至于无法实现玻姆通量与鞘层通量之间的平衡,从而导致鞘层的迅速瓦解。由于此时文献[4]中认为鞘层停滞的假定不再适用,因而无法预测该阶段鞘层厚度与离子数密度的变化。

本节数值模拟结果与文献[4]所给出的解析解在上述离子引出的前2个阶段符合较好,在一定程度上验证了本文所建立的物理数学模型以及所发展的计算机程序代码的可靠性。

2.1.2 与实验测量结果的对比

在m_i=2.2×10^-25 kg（铯等离子体）、L=1.5 cm、T_i=0.02 eV、T_e=0.06 eV、n₀=2×10¹⁵ m^-3、φ₁=200、400、600和800 V条件下,本节一维数值模拟所得到的离子引出时间随外加电压的变化规律以及φ₁=200 V条件下的归一化离子通量随引出时间的变化规律与实验测量结果^[22]的比较分别如图2(a)和2(b)所示,可见：1）离子引出时间随引出电压的升高而降低,数值模拟结果与实验测量结果基本相符。2）当在两引出极板间加载直流偏置电位后,由于在外电场施加的瞬间阴极区电子会被快速排斥,从而形成一个仅包含离子的鞘层区。于是,在外电场的作用下离子迅速向阴极运动,导致离子通量出现一个峰值;之后,随离子引出时间的增加,离子通量逐渐降低。计算得到的引出离子流随引出时间的变化规律与实验测量结果在变化趋势上是定性一致的,这进一步说明本文所采用的一维电子平衡流体模型可以较好地应用于离子引出过程的数值模拟研究。

2.2 不同等离子体初始密度下鞘层的时空演化

在L=2.0 cm、T_e=2.0 eV、φ₁=1 kV保持不变的条件下,当n₀=10¹⁴、10¹⁵和5×10¹⁷ m^-3时,引出过程中鞘层的时空演化见图3,从计算结果可以得到与文献[5]中对于鞘层时空演化的理论分析相一致的结论,即：1）当等离子体初始数密度足够低时,外加电场直接作用于整个等离子体区域,不存在鞘层对于外加电场的屏蔽作用（见图3(a)）。2）当等离子体初始数密度较高时,外加电场仅仅作用于狭窄的、靠近引出电极壁面的鞘层区域;随着离子被不断引出,鞘层区也将逐渐向等离子体内部扩张,最终贯穿整个引出区域（见图3(b)）。3）当等离子体初始数密度足够高时,鞘层区在经历一个快速扩张过程后进入停滞状态,此时鞘层空间位置保持不变,但离子仍然不断被引出,直至等离子体中心区域的离子数密度降至足够低时,出现外加电场在整个等离子体区域的贯穿（见图3(c)）。

2.3 直流引出电压的影响

图4给出了L=2.0 cm、T_e=2.0 eV、n₀=10¹⁷ m^-3条件下,偏置电位φ₁=500、1 000、1 500、2 000、2 500和3 000 V时无碰撞模型和碰撞模型得到的离子引出时间和离子损失率（η）随偏置电位的变化规律。

图4的计算结果表明：1）无碰撞模型和考虑共振电荷转移的碰撞模型所得到的离子引出时间均随外加偏置电位的升高而逐渐降低。这是由于外加直流偏置电位越高,鞘层区电势降越大,离子通量就越大,从而使得等离子体区域的离子能够被快速地引出和收集。2）考虑引出过程中的碰撞共振电荷转移时,随外加偏置电位的升高,目标离子的损失逐渐降低,但降低幅度并不十分显著。这是由于随外加偏置电位的升高,离子在电场中将获得更大的速度,而共振电荷转移截面却随离子与原子间相对

图2 离子引出时间随引出电压的变化规律以及归一化引出离子通量随时间的变化规律的数值解与实验对比 Fig.2 Comparison of numerical and experimental results on the variation of the ion extraction time with the externally applied voltage and that of the normalized ion extraction flux with time

速度的增大而减小。因此,偏置电位的升高势必导致碰撞截面的减小,从而导致离子损失率的降低。

2.4 电子温度的影响

图5给出了L=2.0 cm、n₀=10¹⁷ m^-3、φ₁=1 000 V保持不变的条件下,电子温度k_BT_e=1.0、1.5、2.0、2.5、3.0、3.5、4.0 eV时,采用无碰撞模型和碰撞模型所得到的离子引出时间和离子损失率随电子温度的变化规律。

从图5可以看到：1）无论是否考虑离子与原子间的碰撞共振电荷转移过程,离子引出时间均随电子温度的升高而减小,且较小的电子温度升高即可带来较大幅度的离子引出时间的缩短。其可能的原因是：随着电子温度的升高,电子热运动速度加快,电子通量亦随之增大,从而导致阳极壁面附近的鞘层区需要更大的电势降才能减小电子流、并使之与离子流达到平衡。因此,等离子体最高电势将

图3 不同等离子体初始数密度条件下鞘层的时空演化特性 Fig.3 Spatial-temporal evolutions of the space charge sheath under different initial plasma densities

随着电子温度的升高而升高（见图6）,由此导致了更高的阴极鞘层区电压降,从而显著增加了离子通量,大大缩短了离子引出时间。2）虽然离子损失率随电子温度的升高而降低,但电子温度对离子损失率的影响亦较小。这是因为电子温度升高,不仅会

图4 不同直流偏置电位条件下的离子引出特性 Fig.4 Ion extraction characteristics under different externally applied voltages

引起阴极鞘层电压降的升高和离子通量的增大,而且会使得离子与原子间碰撞共振电荷转移截面减小,从而导致离子损失率的降低。

2.5 极板间距的影响

在T_e=2.0 eV、n₀=10¹⁷ m^-3和φ₁=1 kV保持不变的条件下,L=2.0、2.5、3.0、3.5、4.0、4.5、5.0 cm时采用无碰撞模型和碰撞模型计算得到的离子引出时间和离子损失率随极板间距的变化规律见图7,可见：1）随极板间距的增大,离子引出时间近似线性增加。这是由于在外加偏置电位不变的情况下,极板间距的增大意味着两引出极板间平均电场的减弱,离子在电场作用下的运动速度减小,从而导致离子引出时间的增加。2）同样,离子损失率也随极板间距的增大而增大。这是由于较大的极板间距下,离子与原子间的相对运动速度减小,共振电荷转移截面增大,目标离子与背景原子之间发生碰撞的频率增加,从而导致离子损失率的增大。

图5 不同电子温度条件下的离子引出特性 Fig.5 Ion extraction characteristics under different electron temperatures

图6 不同电子温度下等离子体区最高电位随引出时间的变化规律 Fig.6 Variations of the maximum electric potential with time under different electron temperatures

3 结论

1）等离子体初始数密度对鞘层的时空演化过程有着显著影响。初始数密度较高时,等离子体中心区存在屏蔽效应,离子随着鞘层的扩张而不断引

图7 不同极板间距下的离子引出特性 Fig.7 Ion extraction features with different electrode gaps

出至极板;数密度较低时,电场直接贯穿整个区域,离子直接在电场作用下引出。

2）引出电压及中心区电子温度的升高均可加快离子引出过程,而极板间距的增大则会使引出时间延长。

3）尽管考虑共振电荷转移过程所得到的离子引出时间与无碰撞条件下的结果差别不大,但共振电荷转移会导致目标同位素离子的损失。

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