0 引言

随着理论研究的深入以及关键应用技术的突破发展,低温等离子体在材料改性、废水处理、刻蚀、生物医药等众多领域中拥有了广泛而重要的应用价值^[1-5]。其中,大气压介质阻挡放电（dielectric barrier discharges, DBD）是产生低温等离子体的一种常见方法^[6-9]。因其具有结构简单,不需要昂贵真空发生装置,且可产生均匀稳定的大气压辉光放电（atmospheric pressure glow discharge, APGD）的优良特性,成为了目前该领域中的研究热点^[9-10]。对于DBD产生APGD的相关研究表明,在放电的时域演化中,放电电流等参数有时并不完全与外施电压具有相同的周期,可能出现不对称、多倍周期态、混沌态放电等非线性行为,并且这些行为的产生并不依赖不对称的放电结构。随着研究的深入,人们逐渐意识到,大气压DBD系统中的非线性行为极有可能是由放电系统的内禀属性所赋予的^[11]。

国内外对于APGD非线性行为的研究中,Wang 等较早报道了通过数值仿真观测到的在大气压惰性气体DBD所产生的APGD中,由倍周期分岔以及准周期态进入混沌态的非线性行为演化过程^[12-14]。之后,Dai 等通过对称参数的放电实验研究,首次报道了在大气压氦气DBD实验中出现的较为完整的非线性现象演化过程^[11,15]。以上对于放电非线性行为的研究尚停留于现象观测层面。在此之后,相应的研究逐渐向机理层面深入。Golubovskii等在研究了大气压氦气DBD数值仿真中的不对称周期1（asymmetrical period-1, AP1）放电后,认为上次击穿中产生的正柱区在下次放电发生之前未能完全消散是产生AP1放电的重要条件^[16]。之后,Dai 等通过一维流体模型的数值仿真,研究了气隙宽度对大气压氦气介质阻挡放电中AP1放电的影响,认为较宽的气隙会使得上次击穿过程中产生的正柱区无法在下次放电脉冲前完全消散,这将使下次放电发生时气隙空间电场分布极不均匀,进而导致下次放电发展不充分,因而放电会呈现强-弱相间的AP1放电现象^[17]。在此基础上,Ha等使用类似的流体模型展开的进一步研究表明,放电空间中残留的正柱区具有等效阳极的作用,在此作用下,放电间隙也等效的缩短,从而导致不对称放电的出现^[18]。此外,Zhang等通过二维流体仿真研究了周期2放电下相关参数的规律,发现粒子数密度的轴向分布也遵循类似的非线性演化特征^[19]。

以上研究虽然在一定程度上解释了大气压DBD中放电非线性行为的演化过程与产生机理,但多数仿真仅针对某一种周期态下的放电,而对于任一周期态的放电,已有研究难以得出具有普适性的放电机制,也无法对放电中可能出现的非线性现象进行预期。但在先前研究中,放电正柱区及其他等离子体区对放电非线性行为的产生具有显著影响,而正柱区从产生至完全消散的时间是判断放电所处模式的重要参数^[20-23]。因此该文利用大气压DBD一维流体模型,仿真研究了不同驱动频率下APGD时域非线性行为的演变过程,并进一步统计分析了正柱区产生消散过程中某些重要参数的变化趋势,及其与放电模式的关系。在此基础上,归纳推理出了大气压DBD中正柱区消散速率与APGD动力学状态的定量关系,并对其进行了验证。

1 模型设置

本文利用大气压氦气DBD的一维流体模型来追踪其中可能产生的放电非线性行为。该模型采用平行平板双介质层的放电结构,其相应的结构示意图如图1所示。在放电装置的左端电极施加正弦外施电压U_a=Asin(2πft)（A为电压幅值,固定为2.5 kV,f为电源频率,调节范围为3~10 kHz）,右端电极接地。介质层的厚度为1 mm,相对介电常数为7.5。放电间隙宽度固定为10 mm,其中的工作气体设置为纯氦气,相对介电常数为1,气压设置为一个大气压,温度设置为300 K。

在本模型中,共考虑了6种粒子的作用,即电子、氦分子、两种亚稳态粒子（He^*和He₂^*）以及两类离子（He⁺和He₂⁺）。各类粒子在放电中的运输过程及能量传递过程由连续性方程进行描述：

\(\frac{\partial {{n}_{\text{k}}}}{\partial t}+\nabla \cdot {{\mathbf{\Gamma }}_{\text{k}}}={{S}_{\text{k}}}\) (1)

式中：n_k和n_ε分别为某粒子k的数密度及能量密度,Г_k和Г_ε则为相应粒子的密度通量以及能量通量;E为放电空间中的局部电场强.度;S_k为粒子数密度净增加量的源项;S_ε为能量源项,即相应反应过程中能量的变化量。在放电过程中所考虑的化学反应共有15种,其具体表达式见表1。

在介质层与气隙交界的介质表面处,会产生表面电荷累积及相应的表面反应。关于表面反应,亚稳态粒子在介质表面被淬灭为氦分子,离子则在靠近瞬时阴极的介质表面由碰撞引发二次电子发射,根据实际绝缘介质材料的经验参数,将其发射系数设置为0.01,初始平均能量固定为4 eV。而对于边界条件,由电磁场理论得到

图1 一维流体模型结构示意图 Fig.1 Schematic of one-dimensional fluid model

\(\frac{\partial {{\rho }_{\text{s}}}}{\partial t}=\mathbf{n}\cdot {{\mathbf{J}}_{\text{e}}}+\mathbf{n}\cdot {{\mathbf{J}}_{\text{i}}}\) (3)

式中：ρ_s为表面电荷密度;J_e和J_i分别表示介质表面的电子电流和离子电流密度;n代表沿气隙正方向的单位向量。

为验证该模型的正确性,本文通过设置与已有实验研究（文献[11]）中相同的仿真参数来进行仿真计算,并将得到的电流波形与相应的实验波形进行对比,从而进行判断。结果表明,在较宽的参数范围内,虽然仿真得到的电流脉冲峰值与实验数据并不能完全符合,但其在波形形状等定性特征上能够与实验数据较好地符合。事实上,考虑到一维流体模型中使用的诸多近似条件,仿真结果与实验数据存在定量上的差距难以避免。尽管如此,本模型仍可用于定性描述实验所观察到的非线性现象,并进行相应的机理分析。

2 仿真结果

使用上述模型,通过固定其他参数,仅改变频率来进行数值仿真,可以观察到大气压氦气DBD中丰富的非线性行为。需要说明的是,本文的仿真并非按等间距进行频率采样,而是取单次频率改变量的最大值为0.1 kHz,并在局部频段进行加密采样。具体的频率采样策略是：首先按单次步长为0.1 kHz来改变频率,若频率改变前后放电行为（指非线性模式）未发生变化,则继续按原步长进行频率扫描;若放电行为出现变化,则对相应频率区间中的采样点进行加密。本文所取的最低采样间隔为0.005 kHz。此外,文中给出的所有仿真波形均是放电达到稳态后的波形,通过计算超过60个周期的放电来保证其达到稳态。

图2为随频率提升在仿真中所观察到的主要非线性放电现象。当频率相对较低时,首先观察到了AP1态放电,并未出现对称周期1（symmetrical period-1, SP1）放电,如图2(a)所示（图中外施电压频率为4 kHz）。这可能是由于仿真中设置了较宽的放电间隙与较高的电压幅值,从而产生了较长的正柱区,使得首次击穿即呈现AP1态放电^[11]。

提升电源频率f使其约为5 kHz时,放电模式首次发生了转化,由先前的AP1放电转变为周期3（period-3,P3）态放电,见图2(b)。可得,此时的放电波形中较强电流脉冲在时域上呈等间距分布。此外,在某些较弱的放电脉冲附近产生了一些次级

表1 模型中所考虑的化学反应 Table 1 Chemical reactions considered in this model

放电脉冲,这一现象在DBD仿真及实验观测中均较常见^[26-28]。

当频率f达到7 kHz时,放电模式再一次发生了转变,由先前的P3放电变为周期2（period-2,P2）放电,见图2(c),并且其电流脉冲的强弱分布仍是等间距的。进一步提升f至8.2 kHz,放电模式第3次发生明显转化,由P2态转变为周期5（period-5,P5）态。图2(d)给出了f = 8.7 kHz时所产生的周期5放电的波形,可知该频率下的电流波形中任意两相邻的较强放电脉冲仍是等时间间距的。

当放电进入P5态之后,继续提升电源频率f至9.5 kHz附近时,放电进入了混沌（chaos）态。

混沌态的放电维持了约3~4 kHz后,放电又演化回周期性状态,且为周期7（period-7,P7）态,如图2(e)所示,对应的临界频率为9.845 kHz,并且其电流波形依然符合任意两相邻较强放电脉冲等间距的特征。

以上仿真结果表明,当外施电压频率由约3 kHz逐步升高至接近10 kHz时,放电的周期性模式依次经历了AP1、P3、P2、P5、P7态,且较强电流脉冲在时域上呈等间距分布。相应的放电模式随频率变化的具体区间范围见表2。

图2 不同外施电源频率f下放电电流密度及外施电压波形图 Fig.2 Waveforms of discharge current and applied voltage under different driving frequency f

3 结果分析

3.1 放电非线性行为与正柱区消散速率的关系

先前研究表明,正柱区的消散特性与放电的时域非线性行为密切相关。因此,本文考虑通过正柱区消散相关参数的变化来解释仿真中出现的各类非线性现象。设外施电压的周期为T_v,较强放电脉冲时刻生成的正柱区从产生至完全消散所经过的时间为t_p,则比值t_p/T_v可以表征各频率下正柱区消散速率的相对值。由先前的报道可知,在AP1放电下,较强放电脉冲产生的正柱区会在该次放电之后的第

表2 仿真观测中各类放电非线性现象的频率范围 Table 2 Frequency ranges of diffenrent nonlinear phenomena observed in numerical simulations

1次与第2次放电脉冲之间（不计算次脉冲）完全消散。而对于SP1放电,较强放电脉冲产生的正柱区在下一次放电脉冲来临前即会完全消散^[17-18]。因此,在AP1放电模式下,比值t_p/T_v应在0.5~1之间,而在SP1放电下t_p/T_v值则处于0~0.5之间。而当比值t_p/T_v取于不同的参数区间内时,相应状态下的放电可能会呈现出不同的放电非线性行为。

根据以上推测,本文首先进一步分析该比值在1~1.5之间时放电所处的状态。假设在此条件下,某一外施电压周期中的正电流脉冲为一较强的放电脉冲,那么该次放电所产生的正柱区将在下一外施电压周期中正、负放电脉冲之间的某时刻完全消散。于是,下一外施电压周期中的负放电脉冲将不受正柱区畸变效应的影响,因而该次放电又将产生一个负极性的强脉冲^[17],且二者之间的时间间隔约为1.5T_v。而若要得到下一个正极性强电流脉冲,则需再次经过约1.5T_v的时间跨度。因此,完成一整个电流脉冲所需经历的时间为3T_v,即此时放电处于周期3态。

当t_p/T_v处于1.5~2之间时,同样假设某一外施电压周期中的正电流脉冲为一较强的放电脉冲,于是该次放电所产生的正柱区将会在下一外施电压周期中的负脉冲产生后约半个T_v的时间内完全消散。于是下一次较强的放电脉冲也为正脉冲,与上次较强放电脉冲的极性相同,且两次脉冲间的时间间隔为2T_v。因此,可推断,在此条件下放电处于周期2的状态。

需要指出的是,若在某次放电脉冲产生前,先前放电所产生的正柱区并未完全消散,那么此次放电虽然幅值较弱,但仍会在放电空间中产生新的准电中性区域,并与先前残留的正柱区共同影响后续放电的发展 ^[20]。但在较弱的放电脉冲下,新产生的准电中性区域的粒子数密度水平远低于较强电流脉冲下所形成的相应区域的粒子数密度水平,一般会有1个数量级以上的差距^[20]。于是可推断,新形成的准电中性区域在产生后又会以较快速度消散。因此在较弱脉冲时刻产生的准电中性区域对放电空间中粒子及场强分布影响应较小,不太可能显著影响t_p值,也不太可能导致放电周期性行为的混乱。

根据与以上类似的分析方法,可得到t_p/T_v的比值在其他区间时所预计的周期性放电模式,相应结果记录于表3中。

由表3中的相关数据,可归纳总结放电模式与比值t_p/T_v的一般规律。设某一状态下放电电流的周期为T_I,则比值T_I/T_v即代表了该放电的倍周期数,可表征放电所处的状态。将该比值记为n₁,于是n₁与比值t_p/T_v有以下关系(N为自然数)

表3 比值t_p/T_v与预计的放电周期性模式的关系 Table 3 Relationship between t_p/T_v ratios and periodic discharege modes

将表3中依次列举的放电模式与前述仿真中所得到的结果进行对比,可知除SP1放电以及P5、P7态间可能出现的P3态放电外,其余放电模式的种类及排列顺序与仿真观测所得结果完全一致。因此推测,以上的相关分析在一定程度上可解释该仿真中所出现的各类非线性现象。而关于仿真中并未出现SP1放电的原因,可能是由于仿真中设置了较宽的放电间隙与较高的电压幅值,因而产生较长的正柱区,使得首次击穿即呈现AP1态放电。而并未观察到P5、P7态间的P3态放电的一种可能原因是,在P5态之后出现的混沌态放电窗口掩盖了其他的周期态窗口,使得P3态放电没有形成,或是使P3窗口过于狭窄而难以被观察到。此外,当仿真中外施电压频率超过10 kHz时,放电再次进入混沌态,并未如期观察到其他周期态放电。其中一种可能原因与未观察到上述P3态放电原因类似,即混沌态放电对周期态放电具有掩盖效应。然而,目前也并不否认另一种可能原因,即本文所述的t_p/T_v值与放电模式的对应关系仅仅局限于t_p/T_v取值较低（<4）,或是外施电压频率较低(<10 kHz)时才适用。为判定以上两种解释的正确性,还需开展进一步更为细致的研究工作,本文在此不再详述。

为验证上文对于仿真中各类放电非线性现象产生原因的解释,追踪了各放电模式下,放电空间中各时刻的粒子及场强分布,并重点关注了正柱区的产生与消散情况。此处以周期3放电为例来解释相关规律。为便于分析完整的放电演化过程,在P3态放电的一个电流周期内选取了a~f共6个特征观察点,标注于图3中,并将这6个观察点时刻所对应的放电空间中粒子及场强分布情况分别绘于图4(a)-(f)之中。需要说明的是,图中空间坐标1~11 mm之间代表宽度为10 mm的放电间隙。在整个流体模型中,空间位置0~1 mm、11~12 mm为介质层区域（未在图中给出）,外施电压施加于0 mm处的电极上,而12 mm处的电极接地。

图4(a)为观察点a所对应的正电流峰值时刻放电空间中粒子及场强分布结构。可知,该时刻的粒子及场强分布呈典型的辉光放电形态^[17,22],这表明该次放电为APGD。进一步观察可知,该时刻正柱区的长度约为7.5 mm,粒子数密度（指电子或正离子的数密度）约为5×10¹⁶ m^-³。

经过a时刻后,由于介质层表面电荷的反向,气隙电压将出现下降,因而放电电流脉冲迅速衰减,各区域中的场强大小也将急剧下降。先前产生的正柱区、负辉区等粒子近中性的区域难以维持,将首先从靠近阴极的一侧依次开始消散。当到达b观察点所对应的时刻（即下一放电脉冲起始发展时刻）时,如图4(b)所示,此时由于气隙电压极性的反向,正柱区已开始从左侧消散。显然,正柱区及其他近中性区域在此时并未消散完全,但相应区域的宽度及粒子数密度均有所下降。在此时刻,正柱区的宽度及粒子数密度分别约为3.8 mm及4×10¹⁶ m^-³。

经过b时刻后,放电便进入了下一放电脉冲的形成期。由于残留正柱区的影响,此次放电是一次峰值较弱的放电,如图3所示,且此次放电有次级放电脉冲产生。图4(c)给出了该次放电的主脉冲时刻,即c观察点对应时刻放电空间的粒子及场强分布图。与图4(b)对比,可以发现这两个时刻中正柱区的宽度及粒子水平基本相当,但在c时刻,由于电流脉冲的产生,阴极附近再次出现了阴极位降区的结构,而正柱区靠近阴极的一侧也重新产生了近中性的粒子区。然而,这类区域中的粒子数密度水平较低,平均数密度仅有约1.5×10¹⁶ m^-³,相应的宽度也仅有约1.5 mm。这些因素使得这类新产生的近中性粒子区域能够较快地消散,因此对t_p值的影响也较小。

经过c时刻后不久,先前残留的正柱区将会继续消散,当到达下一次放电脉冲起始发展时刻,即观察点d对应时刻时,由图4(d)可知,此时的正柱区宽度已经消减至仅有约1 mm,粒子数密度水平也下降至2.5×10¹⁶ m^-³。但此时正柱区仍未完全消散,因而放电空间中粒子及场强水平的发展仍会受到残余正柱区的制约,这会使该次放电仍不能产生较强的放电电流脉冲,相应峰值时刻的放电中空间粒子及场强分布见图4(e)。经过该次放电脉冲之后,由于残余正柱区范围已很窄,因而在下一次放电脉冲形成前,残余正柱区已有足够的时间完全消散。

图3 P3态放电中的观察点设置 Fig.3 Observation moment setting in P3 state discharge

因而,当到达时刻f时,见图4(f),放电空间中已不存在任何高密度近中性粒子区,场强近似线性的分布于整个放电空间中。因此,f时刻之后的下一次放电将的到充分的发展,较强的放电脉冲将会重新形成,正如图3中所示。由此也可得知,在该次放电中t_p/T_v值应处于1~1.5,与表3结果相符。

以上对于周期3放电中放电空间粒子及场强分布等参数的仿真观测与分析,较为完整的追踪了两较强放电脉冲之间正柱区的产生与消散的历程,充分证实了正柱区的产生与消散对于放电脉冲的强弱产生的重要影响。对于其他周期态的放电观测表明,文中所涉及的各周期态放电中均具有与周期3放电类似的、由正柱区的产生及消散对放电演化产生重要影响的过程,只不过相应的t_p/T_v值因频率的不同而有所区别。

利用已有的仿真数据,通过记录任一放电电流周期内首个较强的放电峰值时刻与正柱区完全消散的时刻,并计算两时刻间的时间差,可得到各放电下t_p值。而同一放电电流周期内正柱区处于任一长度时所经过的时间t也可类似得到。为验证前文中对t_p/T_v值与放电周期性模式对应关系的分析预测,根据仿真数据得到各频率下的放电在标准化周期下,其正柱区的宽度w随时间的变化见图5（以图2中各放电模式下相应波形对应的频率为例）。这里t与T_v分别代表标准化周期下的观测时间与外施电压周期,且取各放电中任一较强放电脉冲峰值时刻为放电的初始时刻。

由于各放电中正柱区完全消散时刻对应的t/T_v值即为各放电的t_p/T_v值,于是从图5中可得出以上各频率下放电的t_p/T_v值,列于表4中。

将表4中数据与表3对比,可知,表4中各放

图4 a-f观察点时刻放电空间中的粒子及场强分布 Fig.4 Particles and electric field distributions over the discharge gap at observation moments a-f

电模式下的t_p/T_v值完全符合表3中相应放电模式下t_p/T_v值的区间预期,这一点证明了先前分析中,利用正柱区消散相关参数的变化来解释仿真中出现的各类放电非线性现象的分析思路的正确性,以及通过相关分析得出的t_p/T_v比值的取值区间与各周期性放电模式的具体对应关系的有效性。

3.2 放电非线性行为出现顺序的初步解释

本部分进一步讨论随频率提升各放电模式出现顺序的相关原因。注意到在实际仿真观测中,各放电模式随频率提升的出现顺序与表1中相应放电模式随比值t_p/T_v的增长的排列顺序基本一致。于是可以猜测,在实际仿真过程中,由于某些原因,随着频率的增长,比值t_p/T_v在仿真频段内也一直处于上升状态,从而导致了相应放电模式的依次出现。

为验证上述猜想,本部分从放电的微观发展过程等角度进行讨论。首先,注意到在本文的仿真观测中,外施电压的幅值及气隙宽度等参数是固定不变的。而在每一次较强的放电脉冲产生前,由于无残留正柱区的场强畸变效应,空间场强总是相对均匀地分布于整个放电空间中^[17]。在此情形下,若驱

图5 标准化周期下各频率的放电正柱区宽度随时间的变化 Fig.5 Relationship between width of positive column and observation moment at different driving frequencies in normalized period

表4 各频率下放电的t_p/T_v值 Table 4 t_p/T_v values of the discharge at different driving frequencies

动频率差异不大（即放电系统中的等效阻抗差异不大）,则空间场强水平应主要与外施电压幅值及放电空间几何参数直接相关,而与外施电压频率关联性较低。因此可推测,以外施电压频率作为唯一控制参数,且频率变化范围并不大时,在较强的放电脉冲形成前放电空间中的场强分布差异甚微。

另一方面,放电峰值时刻正柱区的产生与放电形成期间气隙中的碰撞电离过程有关^[21],而该过程的强弱程度与相应的汤森电离系数,即α系数呈正相关,α系数的一般表达式为^[22]

式中： .为电子平均自由程;V_i为碰撞电离能,均与电子或工作气体的性质有关;E代表电离发生处的场强大小。因此,当.放电气体不变、空间场强分布也无明显差别时,两次放电所产生的正柱区以及其他区域的粒子数密度水平与宽度也应基本相同。而这一条件在以外施电压频率作为唯一控制参数来进行实验或仿真观测时即可满足。

在放电正柱区形成后的消散过程中,其消散速度主要受制于粒子的漂移与扩散效应。由于各频率下较强放电脉冲所产生正柱区具有相似的空间结构,因而相应的粒子密度梯度、场强分布等也基本相同。又因粒子的漂移速率与粒子所处位置的场强有关,而扩散速率与其浓度梯度呈正比^[22-23],因而相应粒子的漂移与扩散速率也应基本相同。于是可以认为,在一定范围内,正柱区的消散速率在不同频率下也具有相近的数值。

据此,可以推测,当固定其他参量,仅调节外施电压的频率（且频率范围不大）来追踪大气压DBD中的非线性放电行为时,由于较强放电脉冲时刻所产生的正柱区水平基本相同,正柱区的消散速率也差别不大,因而可以认为,在一定条件下,各状态下的t_p值应具有较小的变化范围。于是,有可能在一定的频率范围内,逐渐提高外施电压频率即对应于比值t_p/T_v的不断升高。这一点在前文中图5与表4及其相关分析中得到了证实。因此,很可能是由于以上原因导致了在实际的仿真观测中,依次观察到了AP1、P3、P2、P5态放电等如表1中随t_p/T_v值提升依次列出的非线性行为。

4 结论

1）利用大气压氦气DBD的一维流体模型,在放电间隙10 mm、外施电压幅值2.5 kV、约3~10 kHz的频率范围内,通过固定其他参数、逐步提升频率来追踪由相应系统产生的APGD中可能存在的非线性行为。结果显示,随着电源频率提升,放电依次呈现AP1、P3、P2、P5、P7态,且较强电流脉冲在时域上呈等间距分布。

2）分析论证了比值t_p/T_v与放电所处非线性模式的对应关系,以及在一定的频率范围内各放电模式可能的出现顺序。该分析所得结果与实际观测的相应数据及现象符合的较好。据此,本文首次确定了正柱区消散速率与APGD动力学状态的定量关系,并且给出了随频率提升不同动力学状态出现顺序的初步解释,有助于更深入的理解APGD中各类非线性动力学行为的产生和演化机制。

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